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苔原吸收大气元素汞导致北极汞污染

摘要

人类活动导致了北极地区大规模的汞污染123.456.研究表明,海盐诱导的汞化学循环(通过“大气汞耗损事件”或AMDEs)和降水引起的湿沉积是汞以氧化形式进入北极的来源(Hg(2))。然而,很少有证据表明AMDEs发生在沿海地区以外,它们对净汞沉积的重要性一直受到质疑27.此外,北极地区的湿沉降测量结果显示,世界范围内通过降水沉积的汞含量最低8,对北极高汞含量的来源提出了疑问。在这里,我们提出了一个全面的Hg-沉积质量平衡研究,并表明北极苔原内部的大部分Hg(约70%)来自气态元素Hg(Hg(0))沉积,只有少量Hg(2)通过沉淀或AMDEs。我们发现,Hg(0)的沉积——在全球大气中普遍存在的形式——全年都在发生,并且在夏季通过植被对Hg(0)的吸收而增强。苔原吸收气态汞(0)导致土壤汞浓度高,汞质量大大超过温带土壤中的水平。我们同时在大气、积雪、植被和土壤中进行的汞稳定同位素测量支持了我们的发现,即Hg(0)是苔原的主要来源。内陆至沿海样带的汞浓度和稳定同位素数据表明,高土壤汞浓度始终来自Hg(0),这表明北极苔原可能是全球重要的汞汇。我们认为,冻原土壤中高浓度的汞也可以解释为什么北极河流每年将大量的汞输送到北冰洋91011

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图1:北极苔原中主要汞的累积大气沉积形式。
图2:北极苔原大气汞(0)和降雪和积雪、植被、有机和矿物土壤层以及基岩样品中的汞稳定同位素组成。
图3:大气、间隙雪气和冻原土壤孔隙中的气态Hg(0)浓度。

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确认

我们感谢图利克实地站和极地实地服务人员在建立实地站和维持其运作方面的支持,并特别感谢J. Timm。我们感谢O. Dillon和C. Pearson对实验室分析的支持;A. Steffen和S. Brooks提供额外的仪器;J. Chmeleff的电感耦合等离子体质谱支持;R. Kreidberg和J. Arnone在稿件准备方面提供编辑和技术协助。该项目主要由美国国家科学基金会(NSF)资助(PLR 1304305),并由美国国家科学基金会(CHN 1313755)和美国能源部(DE-SC0014275)资助。Hg同位素工作由H2020 Marie Sklodowska-Curie资助协议no。欧洲研究理事会授予J.E.S. ERC-2010-StG_20091028和CNRS-INSU-CAF基金(PARCS项目)

作者信息

作者及隶属关系

作者

贡献

D.O.和D.H.发起并设计了这个项目,m.j., J.E.S.和D.O.设计并开发了同位素组件。所有作者均参与了所有现场取样和/或实验室分析。Y.A.领导了通量数据的数据分析,M.J.在J.E.S. D.O.的支持下领导了稳定同位素采样和分析。D.O.在M.J.、Y.A.、J.E.S.和C.W.M.的主要支持下领导了手稿的撰写

相应的作者

对应到丹尼尔抱有德特勒夫·Helmig

道德声明

相互竞争的利益

作者声明没有相互竞争的经济利益。

额外的信息

审核人信息自然感谢J. Blum和其他匿名审稿人对本工作的同行评审所作的贡献。

出版商注:施普林格《自然》杂志对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。

扩展的数据图形和表格

扩展数据图1本研究中使用的研究地点和测量系统。

一个研究地点为Tussock冻原,位于美国阿拉斯加州北部Toolik Field Station(68°38′N, 149°36′W)。b,建立了一个温控研究实验室,以容纳分析传感器、控制系统和数据采集。人们安装了加热管道,将电线和微量气体管道输送到冻土带,并保护线路不受咬伤和冻伤。c连续气体Hg(0)通量测量采用基于地面高度61 cm和363 cm梯度测量的气动方法。d在降雪开始之前,在苔原上建立了一个由五个微量气体入口组成的雪塔。冬季的降雪掩埋了这个塔,并允许从各自的进气口采集雪空气,而不会干扰积雪。e,在冻土带土壤中部署了一个土壤微量气体系统,由6口不同深度和位置的微量气体井组成,允许每天3次提取土壤孔隙气体并分析Hg(0)气体和辅助微量气体。面板e显示了第一年使用的威尔斯的一个例子;在第二年用不同的系统取代了这些系统,但检测到类似的气体量和季节模式。

扩展数据图2实测大气汞含量(2)的浓度,估计Hg(2)干沉积。

Hg (2)的浓度通过气体Hg(0)和大气总Hg的差值测量来测量,这些Hg通过玻璃管入口直接进入设置为650°C的热解炉。累积汞(2)的沉积是根据报告的Hg沉积速度(2)长1.5厘米的形状−1

图3 2016年4月1日至3日Toolik现场站春季AMDE实例

这个大气汞测量序列显示了相应的Hg(0)(蓝色)和O的浓度消耗3.(红色),随着大气中汞的形成(2)(绿色)。Hg(0)浓度低于检出限时Hg(2)浓度增加至0.5 ng m−3.同时,O3.混合比从45 ppb下降到不到10 ppb。

扩展数据图4偶质量数Hg同位素的质量无关异常(Δ .200Hg)和质量依赖的Hg同位素特征(δ202Hg)为不同的汞源和生态系统汇。

来源符号包括:圆形表示大气Hg(0);填充蓝色三角形表示Hg(2) 2016年1月/ 2月前的积雪;在AMDEs期间(2016年3月/ 4月)表面积雪中测量Hg的开放蓝色三角形;基岩样品中地质Hg为灰色倒三角。苔原组成部分的符号包括:填充菱形表示大块植被;有机(O层)土壤填充方格;对于矿质土壤a层(有机质含量超过10%)或B层(有机质含量低于10%)不带交叉的开放方格。测量不确定度,计算为2 s.d。的复制标准,显示在右下角。

扩展数据图5与质量无关的Hg同位素异常(Δ .199Hg和Δ201Hg)为不同的汞源和生态系统汇。

来源符号包括:圆形表示大气Hg(0);填充蓝色三角形表示Hg(2) 2016年1月/ 2月前的积雪;开放蓝色三角形表示AMDEs期间(2016年3月/ 4月)沉积的汞;基岩样品中地质Hg为灰色倒三角。苔原组成部分的符号包括:填充菱形表示大块植被;有机(O层)土壤填充方格;开放式方格带叉表示矿质土壤a层(有机质含量超过10%),不带叉表示矿质土壤B层(有机质含量低于10%)。测量不确定度,计算为2 s.d。的复制标准,显示在右下角。所有数据均在分析不确定度范围内,直线代表1:1 Δ199Hg至Δ201Hg斜率,被认为是由磁同位素效应光化学诱导的质量无关分馏的代表44

表1碘化碳捕集器收集的大气气态Hg(0)稳定同位素组成
表2植被Hg同位素组成
表3土壤和岩石(地质)样品汞稳定同位素组成
延伸数据表4道尔顿高速公路沿北冰洋样带土壤样品的汞稳定同位素组成
表5降水(雪)样品稳定同位素比值

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奥布里斯特,D.,阿格南,Y.,吉斯克拉,M.。et al。苔原吸收大气元素汞导致北极汞污染。自然547, 201-204(2017)。https://doi.org/10.1038/nature22997

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