摘要
人类活动导致了北极地区大规模的汞污染1,2,3.,4,5,6.研究表明,海盐诱导的汞化学循环(通过“大气汞耗损事件”或AMDEs)和降水引起的湿沉积是汞以氧化形式进入北极的来源(Hg(2))。然而,很少有证据表明AMDEs发生在沿海地区以外,它们对净汞沉积的重要性一直受到质疑2,7.此外,北极地区的湿沉降测量结果显示,世界范围内通过降水沉积的汞含量最低8,对北极高汞含量的来源提出了疑问。在这里,我们提出了一个全面的Hg-沉积质量平衡研究,并表明北极苔原内部的大部分Hg(约70%)来自气态元素Hg(Hg(0))沉积,只有少量Hg(2)通过沉淀或AMDEs。我们发现,Hg(0)的沉积——在全球大气中普遍存在的形式——全年都在发生,并且在夏季通过植被对Hg(0)的吸收而增强。苔原吸收气态汞(0)导致土壤汞浓度高,汞质量大大超过温带土壤中的水平。我们同时在大气、积雪、植被和土壤中进行的汞稳定同位素测量支持了我们的发现,即Hg(0)是苔原的主要来源。内陆至沿海样带的汞浓度和稳定同位素数据表明,高土壤汞浓度始终来自Hg(0),这表明北极苔原可能是全球重要的汞汇。我们认为,冻原土壤中高浓度的汞也可以解释为什么北极河流每年将大量的汞输送到北冰洋9,10,11.
这是订阅内容的预览,通过你所在的机构访问
相关的文章
引用本文的开放获取文章。
根吸收是青藏高原多年冻土植物汞积累的主要因素
通讯地球与环境开放获取11月19日
北极夏季冰冻圈汞再排放的汞同位素证据
自然通讯开放获取2022年8月24日
访问选项
订阅《自然》+
立即在线访问《自然》和其他55种《自然》杂志
29.99美元
每月
订阅期刊
获得1年的完整期刊访问权限
199.00美元
每期仅需3.90美元
所有价格均为净价格。
增值税稍后将在结帐时添加。
税务计算将在结账时完成。
买条
在ReadCube上获得时间限制或全文访问。
32.00美元
所有价格均为净价格。
参考文献
菲茨杰拉德等。阿拉斯加北部的现代和历史大气汞通量:全球来源和北极消耗。环绕。科学。抛光工艺。39, 557-568 (2005)
道格拉斯,t.a.等。汞在北极陆地和水生生态系统中的命运综述。环绕。化学。9, 321-355 (2012)
北极监测和评估方案。北极的水星(高德地图,奥斯陆,2011)
迪茨,R.等人。1851-2003年西格陵兰猛禽羽毛中汞含量的时间趋势。环绕。科学。抛光工艺。40, 5911-5916 (2006)
迪茨,R.等人。格陵兰北极熊毛发中汞含量的趋势(北极熊)。环绕。科学。抛光工艺。40, 1120-1125 (2006)
奥特里奇,p.m.等。现代和工业化前牙齿中汞含量的比较白在麦肯齐三角洲,西北地区,还有海象在加拿大努勒维特的Igloolik。北极55, 123-132 (2002)
约翰逊,K. P.等。大气汞消耗事件期间北极雪中汞的沉积和排放的调查。j .地球物理学。Res。113, d17304 (2008)
国家大气沉降计划。年度数据,所有MDN站点。http://nadp.sws.uiuc.edu/data/mdn/annual.aspx(2016年10月3日访问)
舒斯特,P. F.等。育空河流域的汞输出和对气候变化的潜在响应。环绕。科学。抛光工艺。45, 9262-9267 (2011)
费希尔,J. A.等。从大气观测推断的北冰洋汞的河流来源。Geosci Nat。5, 499-504 (2012)
达斯图尔,a.p.和德恩福德,d.a.北冰洋:它是大气汞的汇还是源?环绕。科学。抛光工艺。48, 1707-1717 (2014)
克拉本霍夫特,D. &桑德兰,E. M.全球变化与汞。科学341, 1457-1458 (2013)
波利亚科夫,i.v.等。基于观测的全球变暖极地放大评估。地球物理学。卷。29, 1878 (2002)
北极气候影响评估。北极变暖的影响:北极气候影响评估概述报告(剑桥大学出版社,2004年)
Selin, N. E.全球变化和汞循环:执行全球条约的挑战。环绕。Toxicol。化学。33, 1202-1210 (2014)
史密斯-唐尼,n.v.,桑德兰,E. M.和雅各布,D. J.人类活动对陆地土壤汞的全球储存和排放的影响:来自一个新的全球模式的见解。j .地球物理学。Biogeosci >,115, g03008 (2010)
斯蒂芬,A.等人。大气汞消耗事件在大气和雪中的化学合成。大气压。化学。理论物理。8, 1445-1482 (2008)
Agnan, Y.等人。利用全球数据库对气态元素汞的陆地表面-大气融合的新约束。环绕。科学。抛光工艺。50, 507-524 (2016)
戴默斯,J. D.,布鲁姆,J. D. & Zak, D. R.森林生态系统中的汞同位素:对空气-表面交换动力学和全球汞循环的影响。水珠。Biogeochem。周期27, 222-238 (2013)
吉斯克拉等人。利用汞同位素特征研究北方森林土壤汞的沉积和再发射途径。环绕。科学。抛光工艺。49, 7188-7196 (2015)
恩里科等人。大气汞向泥炭沼泽的转移以气态元素汞干沉积为主。环绕。科学。抛光工艺。50, 2405-2412 (2016)
郑伟,奥布里斯特,D.,魏斯,D.和伯奎斯特,B. A.北美森林汞同位素组成。水珠。Biogeochem。周期30., 1475-1492 (2016)
谢尔曼,L. S.等。阳光驱动下北极雪中汞同位素的质量无关分馏。Geosci Nat。3., 173-177 (2010)
比斯瓦斯等人。煤层和有机土壤中自然汞同位素的变化。环绕。科学。抛光工艺。42, 8303-8309 (2008)
Obrist, D., Pokharel, A. K. & Moore, C.土壤空气垂直剖面测量表明气态元素汞在矿物土壤中被固定。环绕。科学。抛光工艺。48, 2242-2252 (2014)
奥布里斯特等人。美国14个森林的汞分布。第一部分:生物量、凋落物和土壤浓度的空间格局。环绕。科学。抛光工艺。45, 3974-3981 (2011)
史密斯,d。et al。与美国接壤的土壤的地球化学和矿物学资料。美国地质调查数据系列801,https://pubs.usgs.gov/ds/801/(2013)
阿莫斯,h.m.等人。全球人为汞富集的观测和建模限制。环绕。科学。抛光工艺。49, 4036-4047 (2015)
Hararuk, O., Obrist, D. & Luo, Y.模拟土壤汞储存对气候引起的土壤碳库变化的敏感性。Biogeosciences10, 2393-2407 (2013)
Sprovieri, F.等人。在全球地面监测点观测到的大气汞浓度分布在GMOS网络的框架内。大气压。化学。理论物理。16, 11915-11935 (2016)
Fritsche, J.等。用两种微气象方法测定亚高山草原上元素汞通量。大气压。环绕。42, 2922-2933 (2008)
卡斯特罗,M.和摩尔,C.气态元素汞通量在马里兰州西部的重要性。大气7, 110 (2016)
道格拉斯,t.a.等。冰雪晶体的形成和积累对北极汞沉积的影响。环绕。科学。抛光工艺。42, 1542-1551 (2008)
科尔,A. S.等。与加拿大亚北极和中纬度地区相比,北极高纬度地区大气汞的十年趋势。大气压。化学。理论物理13, 1535 (2013)
Seok, B.等。通过积雪连续测量微量气体通量的自动化系统:在亚高山森林地点,尼沃特岭,科罗拉多州的气体扩散方法的评估。生物地球化学95, 95-113 (2009)
Faïn, x等。科罗拉多州落基山积雪中的水星动力学。Biogeosciences10, 3793-3807 (2013)
Moore, c.w, Obrist, D. & Luria, M.死海大气汞消耗事件:空间和时间方面。大气压。环绕。69, 231-239 (2013)
爱德华兹,G. C.等。开发和评价使用空气动力学微气象梯度法测定气态汞通量的采样系统。j .地球物理学。Res。110, d10306 (2005)
李曼,S. N. & Jaffe, D. A.氧化汞在对流层上部和平流层下部的形成和命运。Geosci Nat。5, 114-117 (2012)
张丽丽,赖特,张丽萍,布兰查德。大气中汞干沉积的研究进展。大气压。环绕。43, 5853-5864 (2009)
沙弗,G. R. & Chapin, F. S.生产:对比北极植被类型的生物量关系和元素循环。生态。Monogr。61, 1-31 (1991)
蔡平,夏伟,郭瑞林,李志强,李志强,李志强。北极冻土带对气候变化的响应。生态76, 694-711 (1995)
傅,X.,海姆伯格,l - e。使用碘和氯浸渍活性炭捕集器收集大气气态汞进行稳定同位素分析。j .肛门。在。范围。29, 841-852 (2014)
伯奎斯特,B. A. &布卢姆,J. D.水系统中光还原汞同位素的质量依赖和独立分馏。科学318, 417-420 (2007)
确认
我们感谢图利克实地站和极地实地服务人员在建立实地站和维持其运作方面的支持,并特别感谢J. Timm。我们感谢O. Dillon和C. Pearson对实验室分析的支持;A. Steffen和S. Brooks提供额外的仪器;J. Chmeleff的电感耦合等离子体质谱支持;R. Kreidberg和J. Arnone在稿件准备方面提供编辑和技术协助。该项目主要由美国国家科学基金会(NSF)资助(PLR 1304305),并由美国国家科学基金会(CHN 1313755)和美国能源部(DE-SC0014275)资助。Hg同位素工作由H2020 Marie Sklodowska-Curie资助协议no。欧洲研究理事会授予J.E.S. ERC-2010-StG_20091028和CNRS-INSU-CAF基金(PARCS项目)
作者信息
作者及隶属关系
贡献
D.O.和D.H.发起并设计了这个项目,m.j., J.E.S.和D.O.设计并开发了同位素组件。所有作者均参与了所有现场取样和/或实验室分析。Y.A.领导了通量数据的数据分析,M.J.在J.E.S. D.O.的支持下领导了稳定同位素采样和分析。D.O.在M.J.、Y.A.、J.E.S.和C.W.M.的主要支持下领导了手稿的撰写
相应的作者
道德声明
相互竞争的利益
作者声明没有相互竞争的经济利益。
额外的信息
审核人信息自然感谢J. Blum和其他匿名审稿人对本工作的同行评审所作的贡献。
出版商注:施普林格《自然》杂志对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。
扩展的数据图形和表格
扩展数据图1本研究中使用的研究地点和测量系统。
一个研究地点为Tussock冻原,位于美国阿拉斯加州北部Toolik Field Station(68°38′N, 149°36′W)。b,建立了一个温控研究实验室,以容纳分析传感器、控制系统和数据采集。人们安装了加热管道,将电线和微量气体管道输送到冻土带,并保护线路不受咬伤和冻伤。c连续气体Hg(0)通量测量采用基于地面高度61 cm和363 cm梯度测量的气动方法。d在降雪开始之前,在苔原上建立了一个由五个微量气体入口组成的雪塔。冬季的降雪掩埋了这个塔,并允许从各自的进气口采集雪空气,而不会干扰积雪。e,在冻土带土壤中部署了一个土壤微量气体系统,由6口不同深度和位置的微量气体井组成,允许每天3次提取土壤孔隙气体并分析Hg(0)气体和辅助微量气体。面板e显示了第一年使用的威尔斯的一个例子;在第二年用不同的系统取代了这些系统,但检测到类似的气体量和季节模式。
扩展数据图2实测大气汞含量(2)的浓度,估计Hg(2)干沉积。
Hg (2)的浓度通过气体Hg(0)和大气总Hg的差值测量来测量,这些Hg通过玻璃管入口直接进入设置为650°C的热解炉。累积汞(2)的沉积是根据报告的Hg沉积速度(2)长1.5厘米的形状−1.
图3 2016年4月1日至3日Toolik现场站春季AMDE实例
这个大气汞测量序列显示了相应的Hg(0)(蓝色)和O的浓度消耗3.(红色),随着大气中汞的形成(2)(绿色)。Hg(0)浓度低于检出限时Hg(2)浓度增加至0.5 ng m−3.同时,O3.混合比从45 ppb下降到不到10 ppb。
扩展数据图4偶质量数Hg同位素的质量无关异常(Δ .200Hg)和质量依赖的Hg同位素特征(δ202Hg)为不同的汞源和生态系统汇。
来源符号包括:圆形表示大气Hg(0);填充蓝色三角形表示Hg(2) 2016年1月/ 2月前的积雪;在AMDEs期间(2016年3月/ 4月)表面积雪中测量Hg的开放蓝色三角形;基岩样品中地质Hg为灰色倒三角。苔原组成部分的符号包括:填充菱形表示大块植被;有机(O层)土壤填充方格;对于矿质土壤a层(有机质含量超过10%)或B层(有机质含量低于10%)不带交叉的开放方格。测量不确定度,计算为2 s.d。的复制标准,显示在右下角。
扩展数据图5与质量无关的Hg同位素异常(Δ .199Hg和Δ201Hg)为不同的汞源和生态系统汇。
来源符号包括:圆形表示大气Hg(0);填充蓝色三角形表示Hg(2) 2016年1月/ 2月前的积雪;开放蓝色三角形表示AMDEs期间(2016年3月/ 4月)沉积的汞;基岩样品中地质Hg为灰色倒三角。苔原组成部分的符号包括:填充菱形表示大块植被;有机(O层)土壤填充方格;开放式方格带叉表示矿质土壤a层(有机质含量超过10%),不带叉表示矿质土壤B层(有机质含量低于10%)。测量不确定度,计算为2 s.d。的复制标准,显示在右下角。所有数据均在分析不确定度范围内,直线代表1:1 Δ199Hg至Δ201Hg斜率,被认为是由磁同位素效应光化学诱导的质量无关分馏的代表44.
补充信息
补充信息
该文件包含补充文本和数据、补充表1-6和补充参考资料。(PDF 494 kb)
权利和权限
关于本文
引用本文
奥布里斯特,D.,阿格南,Y.,吉斯克拉,M.。et al。苔原吸收大气元素汞导致北极汞污染。自然547, 201-204(2017)。https://doi.org/10.1038/nature22997
收到了:
接受:
发表:
发行日期:
DOI:https://doi.org/10.1038/nature22997
这篇文章被引用
根吸收是青藏高原多年冻土植物汞积累的主要因素
通讯地球与环境(2022)
北极汞循环
《自然评论地球与环境》(2022)
中国东北永久冻土林年轮中汞的长期变化
中国科学(地球科学)(2022)
加那利群岛鳕鱼中汞含量的年代际变化
环境科学与污染研究“,(2022)
气候变化下水俣公约下的生态系统汞回收与健康效益
环境污染与毒理学综述(2022)