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海洋岩石圈深处氨基酸的非生物合成

自然体积564，页面59 - 63 (2018）引用本文

主题

摘要

非生物碳氢化合物和羧酸是已知在地球上形成的，特别是在地幔岩石的热液蚀变过程中。虽然已经从实验研究和热力学计算中预测了氨基酸的非生物形成，但尚未在陆地环境中得到证实。在这里，使用结合高分辨率成像技术的多模态方法，我们获得了芳香族氨基酸发生的证据，这些氨基酸是非生物形成的，随后保存在亚特兰蒂斯地块(大西洋中脊)的深处。这些芳香族氨基酸可能是在块状蛇纹岩蚀变后期由富铁皂石粘土催化Friedel-Crafts反应形成的。证明海洋岩石圈中流体-岩石相互作用以非生物方式产生氨基酸的潜力，证明了关于生命起源的热液理论，并可能揭示古代代谢和现代深层生物圈的功能。

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图1:在IODP探险304孔U1309D海底173.15米处，通过S-DUV成像发现了高度变化的地幔岩石，局部显示了内源性紫外自发荧光。
图2:色氨酸在富铁皂石中的存在通过TOF-SIMS成像和其特征片段离子的共定位收集得到证实。
图3:富铁皂石作为催化柱状粘土用于色氨酸的非生物合成。

数据可用性

支持本研究结果的数据可在论文中获得，其扩展数据和补充信息。本研究中生成和分析的数据集可根据合理要求从通讯作者处获得。

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下载参考

确认

我们感谢B. Van de Moortèle的FIB部分，感谢O. Boudouma在SEM实验期间的帮助，感谢V. Pasini, D. Brunelli, M. Chaussidon和J. Badro的帮助和讨论。我们承认IODP计划(https://www.iodp.org/)和SOLEIL同步加速器，以获得DISCO和SMIS光束线。这项研究得到了深碳观测站、deepOASES ANR项目(ANR-14- ce01 -0008)和法国CNRS (Défi Origines M.I. 2018)的支持。这是IPGP捐献号。3976.

审核人信息

自然感谢J. Baross, M. Russell和匿名审稿人对本工作的同行评审所作的贡献。

作者信息

作者及隶属关系

  1. 巴黎索邦大学地球物理研究所Cité， Université巴黎狄德罗，CNRS，巴黎，法国

    Bénédicte Ménez & Céline Pisapia

  2. 同步加速器SOLEIL, Gif-sur-Yvette，法国

    Céline Pisapia, Frédéric Jamme, Paul Dumas & Matthieu Réfrégiers

  3. Laboratoire de Géologie de Lyon: Terre, Planètes, Environnement, UMR5276, ENS-Université Lyon I, Villeurbanne，法国

    穆里尔Andreani

  4. 自然物质Chimie des Substances, CNRS UPR2301, Université Paris-Sud, Université Paris-Saclay, Gif-sur-Yvette，法国

    昆汀·p·范贝林根和阿兰·布鲁内尔

  5. 纳扎尔巴耶夫大学矿业与地球科学学院，哈萨克斯坦阿斯塔纳

    Laurent理查德

作者
  1. 新兴市场对
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  2. 席琳的选举
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  3. 穆里尔Andreani
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  4. 弗雷德里克Jamme
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  5. 昆汀·p·范贝林根
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  6. 阿兰•布鲁
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  7. Laurent理查德
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  8. 保罗·杜马斯
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  9. 马修Refregiers
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贡献

b.m.， C.P.和M.A.构想了这项研究。B.M C.P。,及其M.R。Q.P.V, A.B。硕士及警察局进行了实验。L.R.进行了热力学计算。B.M.写了手稿。所有作者都对数据进行了解释，并对手稿进行了评论。

相应的作者

对应到新兴市场对．

道德声明

相互竞争的利益

作者声明没有利益竞争。

额外的信息

出版商的注意:施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。

扩展的数据图形和表格

扩展数据图1 IODP远征304在U1309D孔钻取亚特兰蒂斯地块(海底173.15米)时发现的深蛇纹硬晶石的大光学视图12．

一个，b，两个显微照片都集中在本研究中描述的两个区域(见图。1- - - - - -3.，扩展数据图。2- - - - - -5为一个和扩展数据图。6，7为b分别)。高温水合共生由蛇纹石和磁铁矿组成，均为橄榄石(Ol)之后，并形成特征网状结构。在网状蛇纹石的中心经常发现黄色到褐色的相。它们对应于富铁蛇纹石和富铁皂石，在较低的温度下，以牺牲网状蛇纹石和橄榄石核为代价，在二次和三次蚀变反应中形成15，至今仍能观测到一些遗迹。孔图是在样品减薄和抛光过程中去除的橄榄石晶体。绿色箭头表示样本方向。

图2富含有机碳的富铁皂石的SEM图像。

一个，b，图中所示矿物组合在15kv下采集的SEM-BSE图像。1，2和扩展数据图。1．b中绿色方框所代表区域的放大视图一个．绿色箭头表示样本方向;橙色虚线和相关箭头分别表示用于TEM观测的FIB箔的位置和正面。3 a, b扩展数据图4)．由于化学对比而产生的纹理和灰度差异使我们能够识别以前用S-FTIR和电子探针分析表征的每种矿物相，即网状蛇纹石、富铁蛇纹石和富铁皂石。c，在3 kV加速电压下采集的SEM-SE图像(位置以星号显示)一个)，其中皂石的特征血小板14很容易识别。富铁皂石在一个而且b这与它在有机碳中的含量变化有关，因此当碳含量丰富时，它的外观就会变暗。面板中的图像一个改编自ref。15，施普林格自然有限公司

扩展数据图3 S-FTIR证实富铁皂石中存在含氮有机化合物。

一个，脂肪族CH的S-FTIR分布图2/ CH3.拉伸带面积在2800到3000厘米之间−1所示c并采集在图中蓝框所示区域。1．b，c，相关S-FTIR光谱。在富c皂石中收集的光谱(扩展数据图。2 a, b)显示在(1)1270 cm处存在模态有机化合物−11,285厘米−1，(2) 1380厘米−1(3) 1412厘米−1(4) 1460 - 1465厘米−1(5) 1550 - 1650厘米−1， 1728厘米−1在b、2855厘米、2871厘米、2924厘米和2958厘米−1在c．波段分配汇编在补充表中3.．皂石层间水在1627 cm处H-O-H弯曲的贡献−1可能会影响15．还显示了在网状蛇纹石和富铁蛇纹石中收集的S-FTIR光谱，两者都在与有机化合物相关的吸收带中几乎耗尽。相反，它们在3570厘米和3610厘米处显示出典型的O-H拉伸带−1M - o - h弯曲模式(M表示水合硅酸盐结构中的任何阳离子)在1500 - 1680 cm范围内−1．点状棕色曲线对应皂角石和蛇纹石的混合物。分析的精确位置在一个上面有相应的彩色点。蛋白质的红外光谱26而且l色氨酸(https://webbook.nist.gov/cgi/cbook.cgi?ID=C73223&Mask=80)以作比较。“o”表示泛音组合波段;' ν '表示拉伸;“ν作为和ν年代'分别表示不对称拉伸和对称拉伸。

图4显示FIB铣铣的SEM图像序列，可以实现富c含铁皂石、富铁蛇纹石、网状蛇纹石和相关纹理之间界面的横断面可视化。

一个，图中所示的uv荧光区域的em - sesi低放大视图。1和扩展数据图。5．白色箭头表示用于TEM观测的超薄箔被铣削的区域。3 a, b)．绿色箭头提供了示例的方向。b，放大SEM-SESI视图感兴趣的区域涂有碳保护层。橙色箭头表示铣削方向。c， SEM-BSE图像，显示磨铣截面的正面。d，e， SEM-InLens放大图显示富铁皂石的纳米多孔结构，最大孔径小于100 nm，与网状蛇纹石中的致密富铁蛇纹石形成鲜明对比。富铁皂石的孔隙足够大，可以支持1.2纳米大小的分子，如色氨酸的存在66(另见图。3 a, b进行相关TEM观测)。f，在5 kV加速电压下采集相关EDS谱。

图5富铁皂石内源荧光S-DUV光谱特征。

一个，图中显示的全场S-DUV图像。1并使用激发波长(λexc)，荧光发射的检测范围在400 ~ 440 nm之间。b，中橙色方框所示区域的高光谱数据立方体的激发波长为275 nm所收集的荧光发射光谱一个(每点30秒，2-µm步长)。采用高斯函数和10次迭代对S-DUV高光谱图进行拟合，在340±6,358±3,380±3和403±3 nm (mean±s.d。三个独立的测量)。c， 340、358、380和403 nm处荧光发射的相关空间分布。他们揭示了这四种成分的系统共定位。绿色箭头表示样本方向。

图6富铁皂石与色氨酸的系统缔合。

一个，网状蛇纹石中橄榄石核的光学视图，如图扩展数据图所示。1 b．b，c，图中绿色方框所示区域在15kv电压下采集的SEM-BSE图像一个．面板中的图像b由ref修改。15，施普林格自然有限公司橙色虚线和相关的箭头b，分别提供FIB箔的位置和正面(扩展数据图。7)的TEM观测结果d．c中绿色方框所代表区域的放大视图b．纹理和化学对比允许识别以前用S-FTIR和电子探针分析表征的每种矿物相，即磁铁矿、橄榄石、网状蛇纹石、富铁蛇纹石和富铁皂石。d， TEM图像显示富铁皂石层垂直于橄榄石核与网状蛇纹石的界面，其中蜥蜴石晶体呈黑色。富铁皂角岩片层主要呈亚平行状，但也可见一些片状变形。e，激发后采集的相关S-DUV全场荧光图像(λexc)在327-353、370-410和412-438纳米范围内的275纳米。对于所有这些波长，紫外自发荧光发射都显示在富铁皂石所在的橄榄石晶体和蛇纹石之间的界面。f， 500 × 500µm采集的TOF-SIMS离子图像2显示区域一个，并显示色氨酸特征片段离子的分布22(补充表2)，从而证实了它的存在接近橄榄石内核。缺乏共同生物标志物的证据23，24，25可以在扩展数据图中提供的详细光谱中找到。8 o-v．绿色箭头表示样本方向。

图7显示FIB铣床的SEM图像序列，允许紫外荧光富铁皂石、橄榄石核和网状蛇纹石之间界面的横断面可视化。

一个，扩展数据图所示的uv荧光区域的SEM-SESI低放大视图。6．白色箭头表示感兴趣的区域，在这里，超薄箔被磨碎用于TEM观测(扩展数据图。6 d)．绿色箭头表示样本的方向。b， SEM-SESI视图感兴趣的区域涂有碳保护层。橙色箭头表示铣削方向。c， SEM-SESI图像显示感兴趣区域前缘的FIB铣槽。d， SEM-BSE图像，显示磨铣截面的正面。类似于扩展数据图。4，它揭示了矿物相之间的显著结构对比，富铁皂石表现出最高的孔隙率。

图8富铁皂石中TOF-SIMS阳性光谱的放大图。

一个- - - - - -n，图中TOF-SIMS阳性光谱放大图。二维由图中显示最高计数率的区域重建。2 b．我- - - - - -n所选TOF-SIMS光谱的放大图，显示了类异戊二烯(如普里辛烷)特征的片段离子峰的区域19H40)，角鲨烷(C30.H50)和番茄素(C40H56)和多环化合物(胆烷，C27H48；β胡萝卜烷C40H56和hopanoids)应该发现，如果存在23，24，25．这些生物标记物之前是用气相色谱法在大块岩石中检测到的13但在我们的矿物组合中并没有被检测到。o- - - - - -v，扩展数据图中显示最高计数率的区域重建的TOF-SIMS阳性光谱放大视图。6 f．一个- - - - - -c而且o- - - - - -问硅氧烷是一种常见的增塑剂污染物。在350-450之间没有发现明显的峰值m / z区域(d，e，r而且年代)，其中脂肪族部分(包括甾烷和藿烷类以及烷烃和单环烷烃的片段离子)以阳性TOF-SIMS谱表示23，24，25．

扩展数据图9化学亲和度与二氢水溶液(H2(aq.))的反应对应的非生物合成丙酮酸(C3.H3.O3.-)，吲哚8H7N)和色氨酸(C11H12N2O2)．

垂直线表示H的范围2失落之城热液场中温流体的活动报告38．看到补充信息．

扩展数据图10二氢水溶液H2(aq.)描述了在200℃和150 bar条件下氮素种类相对优势场与pH的函数关系，并考虑总氮量(∑N)为6 × 10−6M。

对于氮种(即铵种(NH))的相同活性，已经划出了两个优势场之间的界限4+)，水溶液氨(NH3.(aq.))和水氮(N2(aq))。蓝色的星表示在亚特兰蒂斯地块的深度遇到的条件，考虑到一个平均H2活度10.5 mM38以透闪石-温闪石-透辉石为蚀变组合，与热液流体组成一致，pH值为7.1237．假设水的活度等于1。图中显示了NH3.(aq.)在200°C时具有热力学优势。QFM，石英-铁云母-磁铁矿矿物缓冲岩。

补充信息

补充信息

该文件包含补充表1-5和补充参考。表图例是:补充表1:热液系统条件下氨基酸的实验和理论非生物合成，补充表2:色氨酸潜在特征TOF-SIMS片段离子列表，补充表3:在紫外荧光皂石中鉴定的有机化合物的S-FTIR波段的分配，补充表4:富铁皂石和富铁皂石的电子探针分析补充表5:富铁皂石配方及相关铁3 +内容。

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Ménez, B.， Pisapia, C.， Andreani, M.。et al。海洋岩石圈深处氨基酸的非生物合成。自然564， 59-63(2018)。https://doi.org/10.1038/s41586-018-0684-z

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  • 非生物合成
  • 亚特兰蒂斯号地块
  • 皂石
  • 非生物的形成
  • 失落之城热液田

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