摘要
次生有机气溶胶增加了大气颗粒负担,对空气质量和气候产生影响。植物释放的萜类生物性挥发性有机化合物是重要的次生有机气溶胶前体,异戊二烯在全球生物性挥发性有机化合物的排放中占主导地位。然而,异戊二烯氧化产生的粒子质量与其他萜类化合物相比一般不大。在这里,我们表明异戊二烯,一氧化碳和甲烷都可以抑制大气蒸汽混合物中单萜烯的瞬时质量和总体质量产率。我们发现异戊二烯“清除”羟基自由基,阻止它们与单萜的反应,由此产生的异戊二烯过氧自由基清除高氧单萜产物。这些影响降低了低挥发性产品的产量,否则将形成二次有机气溶胶。全球模型计算表明,在真实大气中,氧化剂和产物的清除是有效的。因此,产生少量气溶胶的高活性化合物(如异戊二烯)不一定是二次有机颗粒质量的净生产者,它们在大气蒸汽混合物中的氧化可以抑制二次有机气溶胶的颗粒数量和质量。我们建议,需要更现实地考虑大气中二次有机气溶胶的形成机制,考虑氧化前体分子产物之间的机制相互作用(这在模拟臭氧产生时被认为是必要的)。
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确认
EMEP模拟工作部分由欧洲经委会下属的EMEP资助。EMEP模型运行的计算机时间由挪威研究委员会通过用于中央处理器(CPU)时间的NOTUR项目EMEP (NN2890K)和用于数据存储的NorStore项目欧洲监测和评估计划(NS9005K)提供支持。所介绍的研究是对瑞典战略研究领域“区域和全球地球系统建模”(MERGE)的贡献。这项工作得到Formas(资助号214-2010-1756和942-2015-1537)的支持;瑞典研究委员会(资助号2014-5332)和欧洲研究委员会(起始资助号638703,' COALA ')。A.M.H.感谢Formas(资助号214-2013-1430)和Vinnova,瑞典创新机构(资助号2013-03058),包括对她在Forschungszentrum Jülich的研究工作的支持。曼彻斯特小组的参与得到了英国自然环境研究委员会(NERC)资助的CCN-Vol项目(NE/L007827/1)和国家大气科学中心(NCAS)的资助。J.A.T.得到了美国能源部科学办公室的资助:DE-SC0018221。
审核人信息
自然感谢F. Yu, P. Ziemann和其他匿名审稿人对本工作的同行评议所作的贡献。
作者信息
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贡献
g.m., T.F.M.和J.W.编辑了手稿和补充信息。g.m., t.f.m., j.w., a.k.s。,M.H., D.S. and M.E.J. conceptualized and planned the study, and conducted data interpretation. J.W., I.P., S.K., E.K., S.S., M.S., R.T., C.W., D.Z., C.F., M.L.B., Å.M.H., M.R.A., T.J.B., C.J.P., M.P. and D.T. conducted data collection and analysis. D.S., R.B. and M.E.J. contributed the global model calculations. J.A.T., M.E., Å.M.H. and M.H. provided specific inputs to the manuscript and Supplementary Information. All co-authors discussed the results and commented on the manuscript and Supplementary Information.
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麦费根斯,G.,孟特尔,t.f.,怀尔特,J.。et al。由大气蒸汽混合而还原的二次有机气溶胶。自然565, 587-593(2019)。https://doi.org/10.1038/s41586-018-0871-y
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