摘要gydF4y2Ba
平流层臭氧层的恢复取决于大气中氯氟化碳等臭氧消耗气体浓度的持续下降gydF4y2Ba1gydF4y2Ba．自1990年代中期以来，大气中含量第二高的氯氟烃——三氯氟甲烷(CFC-11)的浓度大幅下降gydF4y2Ba2gydF4y2Ba．然而，最近有报道称，2012年之后，大气中CFC-11浓度的下降速度有所放缓，这表明全球排放量有所增加gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba4gydF4y2Ba．与此同时，来自东亚的CFC-11排放量的增加导致了全球排放量的增加，但这一区域来源的位置和规模尚不清楚gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba．在这里，我们利用来自韩国高山和日本Hateruma的高频大气观测数据，结合全球监测数据和大气化学输送模型模拟，研究了东亚地区CFC-11的排放。我们发现，2014-2017年中国东部地区的排放量比2008-2012年增加了7.0±3.0(±1个标准差)亿吨，排放量的增加主要集中在山东和河北附近。这一增长占全球CFC-11排放量增长的很大一部分(至少40%至60%)。我们没有发现任何其他东亚国家或世界上有可用数据检测区域排放的其他地区的CFC-11排放量显著增加的证据。全球CFC-11排放量增长的任何剩余部分归属于其他区域，都受到潜在排放区域附近缺乏足够频率的长期测量的限制。若干考虑表明，中国东部地区氟氯化碳-11排放量的增加很可能是新的生产和使用的结果，这与《蒙特利尔议定书》关于在2010年前逐步淘汰全球氟氯化碳生产的协议不符。gydF4y2Ba
这是订阅内容的预览，gydF4y2Ba通过你所在的机构访问gydF4y2Ba
相关的文章gydF4y2Ba
引用本文的开放获取文章。gydF4y2Ba
第24届冬奥会期间大气污染的运输模式和潜在来源gydF4y2Ba
大气科学进展gydF4y2Ba开放获取gydF4y2Ba2022年4月6日gydF4y2Ba
通过大气观测推断中国二氯甲烷排放量迅速增加gydF4y2Ba
自然通讯gydF4y2Ba开放获取gydF4y2Ba2021年12月14日gydF4y2Ba
联合推断氯氟化碳寿命和银行表明以前未识别的排放gydF4y2Ba
自然通讯gydF4y2Ba开放获取gydF4y2Ba2021年5月18日gydF4y2Ba
访问选项gydF4y2Ba
订阅《自然》+gydF4y2Ba
立即在线访问《自然》和其他55种《自然》杂志gydF4y2Ba
29.99美元gydF4y2Ba
每月gydF4y2Ba
订阅期刊gydF4y2Ba
获得1年的完整期刊访问权限gydF4y2Ba
199.00美元gydF4y2Ba
每期仅需3.90美元gydF4y2Ba
所有价格均为净价格。gydF4y2Ba
增值税稍后将在结帐时添加。gydF4y2Ba
税务计算将在结账时完成。gydF4y2Ba
买条gydF4y2Ba
在ReadCube上获得时间限制或全文访问。gydF4y2Ba
32.00美元gydF4y2Ba
所有价格均为净价格。gydF4y2Ba
数据可用性gydF4y2Ba
远程AGAGE站和高山的数据可从AGAGE网站(gydF4y2Baagage.mit.edugydF4y2Ba)．Hateruma数据可于世界温室气体数据中心(gydF4y2Bahttps://gaw.kishou.go.jp/gydF4y2Ba)．NOAA数据作为“组合集”数据记录(基于烧瓶样本和现场测量的最佳估计记录)，可从NOAA全球监测司数据服务器(gydF4y2Bahttps://www.esrl.noaa.gov/gmd/dv/ftpdata.htmlgydF4y2Ba，或者更具体地说gydF4y2Baftp://ftp.cmdl.noaa.gov/hats/cfcs/cfc11/combined/gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba
代码的可用性gydF4y2Ba
采用NAME-HB、NAME-InTEM、FLEXPART-MIT和FLEXPART-Empa反演模型确定区域CFC-11排放。有关模型代码的查询应直接向M.R.、A.J.M.、S.R.和R.G.P.提出，使用NAME和InTEM的许可证可用于研究目的，可向英国气象局提出请求或向A.J.M.和A.L.R.提出请求。基于NAME的层次贝叶斯反演(NAME- hb)的代码可向M.R.和L.M.W.提出请求gydF4y2Bawww.flexpart.eugydF4y2Ba．基于flexpart的贝叶斯反演(FLEXPART-MIT)的代码可从X.F.请求获得gydF4y2Bahttps://doi.org/10.5281/zenodogydF4y2Ba.1194642或S.H.要求gydF4y2Ba
参考文献gydF4y2Ba
哈里斯，N. R. P. &威伯斯，D. J. ingydF4y2Ba臭氧损耗的科学评估:2014gydF4y2Ba第5章，416(世界气象组织，2014)。gydF4y2Ba
卡朋特，L. J. &莱曼，S. ingydF4y2Ba臭氧损耗的科学评估:2014gydF4y2Ba第1章(世界气象组织，2014)。gydF4y2Ba
蒙茨卡，S. A.等。全球臭氧消耗CFC-11排放量意外持续增加。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba557gydF4y2Ba， 413-417(2018)。gydF4y2Ba
普林，R. G.等。先进全球大气气体实验(AGAGE)中化学和辐射重要大气气体的历史。gydF4y2Ba地球系统。科学。数据gydF4y2Ba10gydF4y2Ba， 985-1018(2018)。gydF4y2Ba
Yokouchi, Y.等。东亚一个偏远地点的氢氟碳化物高频测量及其对中国排放的影响gydF4y2Ba地球物理学。卷gydF4y2Ba．gydF4y2Ba33gydF4y2Ba， l21814(2006)。gydF4y2Ba
胡，L.等。《蒙特利尔议定书》对美国减少温室气体排放做出了相当大的贡献。gydF4y2Ba地球物理学。卷gydF4y2Ba．gydF4y2Ba44gydF4y2Ba， 8075-8083(2017)。gydF4y2Ba
方，等。《蒙特利尔议定书》实施后中国消耗臭氧层物质排放量的变化。gydF4y2Ba环绕。科学。抛光工艺gydF4y2Ba．gydF4y2Ba52gydF4y2Ba， 11359-11366(2018)。gydF4y2Ba
帕尔默，p.i.等。从飞机浓度数据推断的东亚人为卤碳排放。gydF4y2Baj .地球物理学。研究大气压gydF4y2Ba．gydF4y2Ba108gydF4y2Ba， 4753(2003)。gydF4y2Ba
An, x，等等。利用大气观测和反演模型估算中国HCFC-22和CFC-11的排放gydF4y2Ba科学。中国化学gydF4y2Ba．gydF4y2Ba55gydF4y2Ba， 2233-2241(2012)。gydF4y2Ba
李，S.等。东亚地区卤代化合物的排放由韩国济州岛的测量结果确定。gydF4y2Ba环绕。科学。抛光工艺gydF4y2Ba．gydF4y2Ba45gydF4y2Ba， 5668-5675(2011)。gydF4y2Ba
金，J.等人。从韩国济州岛测量确定的区域大气排放:来自中国的卤化化合物。gydF4y2Ba地球物理学。卷gydF4y2Ba．gydF4y2Ba37gydF4y2Ba， l12801(2010)。gydF4y2Ba
沃尔默，M. K.等人。中国排放的消耗臭氧的卤碳化合物。gydF4y2Ba地球物理学。卷gydF4y2Ba．gydF4y2Ba36gydF4y2Ba， l15823(2009)。gydF4y2Ba
斋藤等人。2011年日本东北地震引发了异常的卤碳排放。gydF4y2Ba地球物理学。卷gydF4y2Ba．gydF4y2Ba42gydF4y2Ba， 2500-2507(2015)。gydF4y2Ba
Manning, A. J, O 'Doherty, S, Jones, A. R, Simmonds, P. G. & Derwent, R. G.使用反演建模方法估算英国1990年至2007年甲烷和一氧化二氮排放量。gydF4y2Baj .地球物理学。ResgydF4y2Ba．gydF4y2Ba116gydF4y2Ba， d02305(2011)。gydF4y2Ba
Stohl, A.， Forster, C.， Frank, A.， Seibert, P. & Wotawa, G.技术说明:拉格朗日粒子弥散模型FLEXPART版本6.2。gydF4y2Ba大气压。化学。理论物理gydF4y2Ba．gydF4y2Ba5gydF4y2Ba， 2461-2474(2005)。gydF4y2Ba
伦特，M. F.， Rigby, M.， Ganesan, A. L. & Manning, A. J.用可逆跳跃马尔可夫链蒙特卡罗客观确定的基函数估计痕量气体通量。gydF4y2BaGeosci。模型开发gydF4y2Ba．gydF4y2Ba9gydF4y2Ba， 3213-3229(2016)。gydF4y2Ba
阿诺德，T.等。东亚地区CF4和NF3排放的反向模拟。gydF4y2Ba大气压。化学。理论物理gydF4y2Ba．gydF4y2Ba18gydF4y2Ba， 13305-13320(2018)。gydF4y2Ba
方，等。来自中国的消耗臭氧的氯仿排放迅速增加。gydF4y2BaNat。GeoscigydF4y2Ba．gydF4y2Ba12gydF4y2Ba， 89-93(2019)。gydF4y2Ba
Henne, S.等人。通过大气观测和反向模拟验证瑞士甲烷排放清单。gydF4y2Ba大气压。化学。理论物理gydF4y2Ba．gydF4y2Ba16gydF4y2Ba， 3683-3710(2016)。gydF4y2Ba
高敏伟，纽曼，P. A.莱曼，S. &斯特拉汉，S. E. ingydF4y2BaSPARC第6号报告:平流层臭氧消耗物质、其替代品和相关物种的寿命gydF4y2Ba(Ko, M. et al.)(平流层过程及其在气候中的作用，2013)。gydF4y2Ba
段，H.等。令人心寒的前景:中国制冷剂管理不善对气候变化的影响。gydF4y2Ba环绕。科学。抛光工艺gydF4y2Ba．gydF4y2Ba52gydF4y2Ba， 6350-6356(2018)。gydF4y2Ba
政府间气候变化专门委员会。gydF4y2Ba保护臭氧层和全球气候系统:与氢氟碳化合物和全氟碳化合物相关的问题(SROC)gydF4y2Ba(IPCC/TEAP，剑桥大学出版社，2005)。gydF4y2Ba
Lunt, m.f.等人。东亚持续排放消耗臭氧层物质四氯化碳。gydF4y2Ba地球物理学。卷gydF4y2Ba．gydF4y2Ba45gydF4y2Ba， 11423-11430(2018)。gydF4y2Ba
米勒，B. R.等。Medusa:样品预浓缩和GC/MS检测系统，用于现场测量大气中痕量卤代烃、碳氢化合物和硫化合物。gydF4y2Ba肛交。化学gydF4y2Ba．gydF4y2Ba80gydF4y2Ba， 1536-1545(2008)。gydF4y2Ba
Enomoto, T.， Yokouchi, Y.， Izumi, K. & Inagaki, T.大气卤碳化合物分析方法的发展及其在航空观测中的应用。gydF4y2Baj .日本。Soc。大气环境gydF4y2Ba．gydF4y2Ba40gydF4y2Ba， 1-8(2005)。gydF4y2Ba
统一预报/气候模式。gydF4y2BaMeteorol。玛格gydF4y2Ba．gydF4y2Ba122gydF4y2Ba， 81-94(1993)。gydF4y2Ba
奇普菲尔德，m.p.等。长寿命臭氧消耗物质大气寿命的多模式估计:现在和未来。gydF4y2Baj .地球物理学。Res。gydF4y2Ba119gydF4y2Ba， 2555-2573(2014)。gydF4y2Ba
加内森，A. L.等。用层次贝叶斯方法描述大气微量气体反演的不确定性。gydF4y2Ba大气压。化学。理论物理gydF4y2Ba．gydF4y2Ba14gydF4y2Ba， 3855-3864(2014)。gydF4y2Ba
可逆跳跃马尔可夫链蒙特卡罗计算与贝叶斯模型的确定。gydF4y2Ba生物统计学gydF4y2Ba82gydF4y2Ba， 711-732(1995)。gydF4y2Ba
斯托尔等人。确定区域和全球温室气体排放的解析反演方法:对卤碳化合物的敏感性研究和应用。gydF4y2Ba大气压。化学。理论物理gydF4y2Ba．gydF4y2Ba9gydF4y2Ba， 1597-1620(2009)。gydF4y2Ba
O 'Doherty, S.等。1994年至1998年在先进全球大气气体实验大气研究站进行氯仿原位测量。gydF4y2Baj .地球物理学。ResgydF4y2Ba．gydF4y2Ba106gydF4y2Ba， 20429-20444(2001)。gydF4y2Ba
Rigby, M.等人。重新评估主要氟氯化碳和CH的寿命gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba创新领导力gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba利用大气趋势。gydF4y2Ba大气压。化学。理论物理gydF4y2Ba．gydF4y2Ba13gydF4y2Ba， 2691-2702(2013)。gydF4y2Ba
Rigby, M.等人。合成温室气体辐射强迫的近期和未来趋势。gydF4y2Ba地球物理学。卷gydF4y2Ba．gydF4y2Ba41gydF4y2Ba， 2623-2630(2014)。gydF4y2Ba
确认gydF4y2Ba
我们非常感谢监督AGAGE、NIES和NOAA站日常运行的现场操作员。我们特别感谢NASA上层大气研究计划对AGAGE的持续支持，包括通过向麻省理工学院拨款NNX16AC98G提供建模、现场站和仪器支持，并通过向SIO拨款NNX16AC96G和NNX16AC97G支持整个实验计划。格里姆角的观测在很大程度上得到了澳大利亚气象局、CSIRO、澳大利亚环境与能源部(DoEE)和澳大利亚制冷剂回收(RRA)的支持。梅斯海德，爱尔兰，由商业，能源和工业战略部(BEIS，英国，原能源和气候变化部(DECC))支持，合同1028/06/2015布里斯托尔大学和英国气象局。巴巴多斯参差点由美国国家海洋和大气管理局(NOAA, USA)支持，与布里斯托尔大学签订了RA-133-R15-CN-0008合同。m.r.， L.M.W, M.F.L.和R.L.T.得到自然环境研究委员会资助NE/I021365/1, NE/I027282/1, NE/M014851/1, NE/L013088/1和NE/N016548/1。A.L.G.由NERC独立研究奖学金NE/L010992/1资助。s.p.， t.l.， s.l.， m.k.p.和k.r.k.是由教育部(no. 1)资助的韩国国家研究基金(NRF)基础科学研究计划资助的。nrf - 2016 r1a2b2010663)。在Hateruma的观测得到了日本环境部的部分支持。 S.A.M., B.D.H. and G.S.D. are indebted to C. Siso, D. Mondeel, J. D. Nance, F. Moore, J.W. Elkins, B. Vasel, C. Schultz, R. Schnell and J. H. Butler for discussions and assistance with the NOAA measurements considered here, which were made possible in part with support from the NOAA Climate Program Office’s AC4 program.
审核人信息gydF4y2Ba
自然gydF4y2Ba感谢Andreas Stohl, Guus Velders和其他匿名审稿人对这项工作的同行评审所做的贡献。gydF4y2Ba
作者信息gydF4y2Ba
作者及隶属关系gydF4y2Ba
贡献gydF4y2Ba
焦燕雄t。,G.S.D P.J.F, B.D.H, C.M.H, j.k., K.-R.K, P.B.K, T.L, S.L。S.A.M,赵硕,,S.O, M.-K.P, P.K.S,注,R.F.W陈文贤共造成观测数据。L.M.W.、A.L.R.、X.F.和S.H.在R.L.T.、M.F.L.和A.L.G的支持下，在m.r.、A.J.M.、S.R.和R.G.P.的指导下，进行了大气模式模拟和反演分析。gydF4y2Ba
相应的作者gydF4y2Ba
道德声明gydF4y2Ba
相互竞争的利益gydF4y2Ba
作者声明没有利益竞争。gydF4y2Ba
额外的信息gydF4y2Ba
出版商的注意:gydF4y2Ba施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。gydF4y2Ba
扩展的数据图形和表格gydF4y2Ba
扩展数据图1在AGAGE网络的不同站点和附属站点测量的CFC-11摩尔分数。gydF4y2Ba
箱形图表示单个测量数据的第25和第75个时间点(大约2小时)，中位数在每个箱形图中以水平线表示。胡须显示第10和第90百分位。较低的百分位数通常代表基线(“未污染”)摩尔分数，较低和较高百分位数之间的差异表明了由于拦截含有最近排放的CFC-11的气团而导致的基线以上事件的大小。gydF4y2Ba
图2 Gosan和Hateruma的大气摩尔分数对潜在排放的平均敏感性。gydF4y2Ba
这张平均灵敏度图是根据2008年至2017年这两个地点的采样事件得出的。黑色三角形和圆形分别表示高山站和下浪站。灰色细线显示了我们所表示的中国大陆东部地区的省份边界。这一地区包括安徽、北京、河北、江苏、辽宁、山东、上海、天津和浙江。横贯日本的灰色线的西部，包含了chyugoku，关西，kyyushū & Okinawa和四国地区，是我们表示的日本西部地区。gydF4y2Ba
扩展数据图3在Gosan和Hateruma模拟和观测的CFC-11摩尔分数。gydF4y2Ba
左，四种不同反演分析的模拟CFC-11摩尔分数与在Gosan和Hateruma测量的比较。对，模拟摩尔分数和观测摩尔分数之间的残差(数据减去模型)。阴影表示反演中假设的模型-数据不匹配不确定性的1 s.d.。模拟摩尔分数由后验发射得到。对于name - intm、FLEXPART-EMPA、NAME-HB和FLEXPART-MIT反演，分别对模型和数据应用2小时、3小时、24小时和24小时平均。gydF4y2Ba
扩展数据图4考虑测量数据子集的不同逆模型导出的排放。gydF4y2Ba
所示为使用Gosan CFC-11测量值(绿色虚线)、Hateruma CFC-11测量值(红色虚线)或反演分析中的两个记录(粉红色实线)得出的排放估计值。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BadgydF4y2Ba，使用NAME-HB (gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)， name - intm (gydF4y2BabgydF4y2Ba)， flexpart-mit (gydF4y2BacgydF4y2Ba)和FLEXPART-Empa (gydF4y2BadgydF4y2Ba)反演技术。gydF4y2Ba
图5不同先验排放量和不同空间分布下中国大陆东部的推导排放。gydF4y2Ba
逆变换如中所述gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba(“a先验”，粉红色实线)，具有两倍高的先验排放(“2× a先验”，绿色虚线)，或相同的量级，但根据人口密度在空间上分布(“人口加权”，红色虚线)。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BadgydF4y2Ba，使用NAME-HB (gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)， name - intm (gydF4y2BabgydF4y2Ba)， flexpart-mit (gydF4y2BacgydF4y2Ba)和FLEXPART-Empa (gydF4y2BadgydF4y2Ba)反演方法。gydF4y2Ba
扩展数据图6东亚自上而下的CFC-11排放估算。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba，显示日本西部地区的排放量估算值(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)、韩国(gydF4y2BabgydF4y2Ba)和北韩(gydF4y2BacgydF4y2Ba)中描述的NAME-HB(黄线)、NAME-InTEM(蓝线)、FLEXPART-MIT(粉线)和FLEXPART-Empa(灰线)逆框架gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba．参见扩展数据图。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba了解日本西部地区的定义。所有的线和符号都是后验均值，阴影表示s.d.不确定性。gydF4y2Ba
扩展数据图7不同模式和时间段的CFC-11平均排放通量图，以及时间段之间的差异。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba我gydF4y2Ba， name - intm的CFC-11排放量(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba)， flexpart-mit (gydF4y2BadgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba)和FLEXPART-Empa (gydF4y2BaggydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba我gydF4y2Ba)中描述的反转框架gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba，与Fig相似。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba．gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,gydF4y2BadgydF4y2Ba,gydF4y2BaggydF4y2Ba，显示了2008-2012年期间的平均空间排放量。gydF4y2BabgydF4y2Ba,gydF4y2BaegydF4y2Ba,gydF4y2BahgydF4y2Ba，显示了2014-2017年期间的平均空间排放量。gydF4y2BacgydF4y2Ba,gydF4y2BafgydF4y2Ba,gydF4y2Ba我gydF4y2Ba， 2008-2012年期间与2013-2017年期间的排放量差异，分别使用NAME-InTEM、FLEXPART-MIT和FLEXPART-Empa。gydF4y2Ba
扩展数据图8中国大陆东部CFC-11的隐含银行释放分数。gydF4y2Ba
扩展数据图定义了中国大陆东部地区银行CFC-11的隐含释放分数。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba，假设2008年以后没有未报告的产量。这一计算假设2008年的排放估计为银行规模的5%(估计接近预期的全球银行分数排放率的上限)gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)．彩色线显示了2008年以后每一年的隐含银行释放分数，需要维持来自NAME-HB(黄色)、NAME-InTEM(蓝色)、FLEXPART-MIT(粉色)和FLEXPART-Empa(灰色)逆序的均值后推排放。黑线显示了整个中国自下而上的研究得出的银行释放率gydF4y2Ba7gydF4y2Ba．gydF4y2Ba
扩展数据图9 Gosan测量地点的CFC-12摩尔分数。gydF4y2Ba
2008年至2017年在韩国高山测量的CFC-12摩尔分数。箱形图在扩展数据图中定义。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba．gydF4y2Ba
补充信息gydF4y2Ba
权利和权限gydF4y2Ba
关于本文gydF4y2Ba
引用本文gydF4y2Ba
里格比，M，朴，S，齐藤，T。gydF4y2Baet al。gydF4y2Ba基于大气观测的中国东部CFC-11排放量的增加。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba569gydF4y2Ba， 546-550(2019)。https://doi.org/10.1038/s41586-019-1193-4gydF4y2Ba
收到了gydF4y2Ba：gydF4y2Ba
接受gydF4y2Ba：gydF4y2Ba
发表gydF4y2Ba：gydF4y2Ba
发行日期gydF4y2Ba：gydF4y2Ba
DOIgydF4y2Ba：gydF4y2Bahttps://doi.org/10.1038/s41586-019-1193-4gydF4y2Ba
这篇文章被引用gydF4y2Ba
综合臭氧消耗作为臭氧恢复的度量gydF4y2Ba
自然gydF4y2Ba(2022)gydF4y2Ba
第24届冬奥会期间大气污染的运输模式和潜在来源gydF4y2Ba
大气科学进展gydF4y2Ba(2022)gydF4y2Ba
检测网络的巨大缺口困扰着排放监测gydF4y2Ba
自然gydF4y2Ba(2021)gydF4y2Ba
通过大气观测推断中国二氯甲烷排放量迅速增加gydF4y2Ba
自然通讯gydF4y2Ba(2021)gydF4y2Ba
《蒙特利尔议定书》保护陆地碳汇gydF4y2Ba
自然gydF4y2Ba(2021)gydF4y2Ba
评论gydF4y2Ba
通过提交评论，您同意遵守我们的gydF4y2Ba条款gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba社区指导原则gydF4y2Ba．如果您发现一些滥用或不符合我们的条款或指导方针，请标记为不适当。gydF4y2Ba
