摘要
氮是地球大气的主要成分，但它在地幔中的来源仍然不确定。在地球吸积过程中继承的原始氮与从地球表面俯冲下来的原始氮的相对贡献尚不清楚1，2，3.，4，5，6．在这里，我们表明地幔可能保留了这种原始氮的残留物。我们使用稀有的15N15N的同位素2火山气体泄漏中空气污染的一种新示踪剂。通过限制来自冰岛、艾菲尔(德国)和黄石(美国)的气体中的空气污染，我们得出了地幔δ的估估值15N(分数差15N /14N来自空气)，N2/36Ar和N2/3.他。我们的结果表明，负δ15在气体中观察到的氮值，以前被认为是氮的地幔来源7，8，9，10，实际上主要代表空气衍生的N2,经验丰富15N /14热液体系中的氮分馏。使用双组分混合模型来修正这一效应15N15N数据可以外推地幔端元δ的特征15N, N2/36Ar和N2/3.他的价值观。我们发现艾菲尔区δ值略有增加15N和N2/36相对于海中脊玄武岩提供的对流地幔的Ar值11，与俯冲氮被添加到地幔源相一致。相比之下，我们发现黄石地幔柱中含有δ15N值基本上大于对流地幔，类似表面成分12，13，14，15， N2/36Ar和N2/3.He比与对流地幔的He比难以区分。这一观察结果提出了羽流含有原始成分的可能性。我们用一个描述了地幔和地表氮在地质时期的演化的双箱模型对俯冲假说进行了检验。我们认为，俯冲作用对深部氮循环的影响可能没有以往研究认为的那么重要。相反，我们提出了大洋中脊玄武岩和地幔柱δ15N值可能都是主要的原始特征。
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数据可用性
氮同位素和稀有气体数据存档于EarthChemhttps://doi.org/10.1594/IEDA/111481．本文提供了图1-3的源数据。
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确认
本研究得到了深碳观测站通过斯隆基金会资助号G-2018-11346和G-2017-9815给予E.D.Y.的支持。深碳观测站还通过资助号G-2016-7206和G-2017-9696给予p.h.b.的支持实地考察。我们感谢S. Mukhopadyay提供的爆破岩石样本;K.法利(K. Farley)出借设备;与J. dotin, M. Bonifacie, V. Busigny, P. Cartigny和A. Shahar进行有益的讨论。
作者信息
作者及隶属关系
贡献
E.D.Y.设计了这项研究。J.L.对所有地幔源样品和大多数克拉通样品进行了氮同位素测量，解释了数据，并根据E.D.Y.的反馈撰写了手稿，J.L.建立了盒子模型。iek对一些克拉通样品进行了氮同位素测量。p.h.b.、d.v.b.、m.w.b.、T.P.F.和A.C.等方法测定了地幔源样品的惰性气体丰度和同位素比值。O.W.和T.G.测量了克拉通气体中的主要元素化学。p.h.b.， d.v.b.， m.w.b.， T.P.F.和B.M.在美国黄石进行了实地考察和样本收集。d.v.b.， M.W.B.和B.M.在德国艾菲尔进行了实地考察和样本收集。p.h.b.， A.S.和S.A.H.在冰岛进行了实地考察和样本收集。B.M.和T.P.F.在东非进行了实地考察和样本收集。T.P.F.在夏威夷进行了实地考察和样本收集。 B.S.L., O.W. and T.G. conducted multiple field trips and sample collections in the Kidd Creek and Sudbury mines, Canada. G.A. assisted in acquiring data for popping rocks. M.D.K. contributed popping rock samples. All authors contributed to the final manuscript preparation.
相应的作者
道德声明
相互竞争的利益
作者声明没有利益竞争。
额外的信息
同行评审信息自然感谢Rita Parai和Yuji Sano对本工作的同行评审所作的贡献。
出版商的注意施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。
扩展的数据图形和表格
扩展数据图1 N2/36基于“增大化现实”技术,2/3.他和δ15N基于文献资料和我们的研究。
相对概率是按比例缩放的，这样每个概率都在同一个图上可见。δ的概率密度15N取黄石和艾菲尔报告测量值的平均值和标准差。的δ15N MORB3.，49，86和变质沉积物12，14，15，87数据来自文献。分子比例的概率密度是通过将分子和分母的蒙特卡罗图的比例计算出来的，并将分配给每个分子浓度的名义误差传播20%。软骨病患者的文献资料2/36用N和36单个球粒陨石中Ar的浓度19，88，89．数据集包括所有主要类型的碳质、顽火辉石和普通球粒陨石。球粒陨石组之间无系统差异。使用这个全球数据集，我们发现以前使用的软骨病估计3.，90N2/36Ar不可复制。N2/36Ar和N2/3.他对元沉积物的估计来自Sano等人。32，假设不确定性服从正态分布。对流地幔N2/3.他和N2/36Ar数据来自ref。11以及扩展数据图中引用的参考文献。5．
扩展数据图3 N2/他和N2/3.He比率与δ比率15来自冰岛、黄石、艾罗拉夫、艾菲尔和夏威夷的气体中的氮。
顶部，N的值2/He vs δ15对比了空气、对流地幔和克拉通气体的氮含量。这与Fischer等人的研究相似。8除了克拉通气体，据我们所知这是第一次出现。极低N2这里得到的克拉通气体/He比是由大量的堆积造成的4他研究了地质年代。根据加拿大地盾的样本对克拉通气体的定义见补充讨论(数据见补充表)2)．在这个空间中，数据通常被解释为表示三元混合物。然而，这个图不能解释在热液系统中发生的过程，因此极低的δ15N值来自同位素分馏的N2从地热水中脱气，不与地幔成分混合(见正文)。底部，我们显示N的值2/3.他对δ15空气、对流地幔和克拉通气体的氮含量与本研究样品进行了比较。这与Sano等人的研究相似。32除了克拉通气体的定义(见补充信息)。低N的样品2/3.相对于克拉通端元，他的值可以被认为接受了可以忽略不计的克拉通氮(见正文和关于黄石的补充讨论)。地幔气体取自ref。3.．
扩展数据图5 N2/36Ar比40基于“增大化现实”技术/36Kola羽流中玄武岩和岩石中的Ar比值。
数据来自文献2，3.，4，86并说明地幔气体和空气之间的混合，最有可能是在喷发或样品处理过程中空气进入岩石裂缝的结果。最高的40基于“增大化现实”技术/36同时含N的玄武岩破碎试验中记录的Ar比值2/36Ar测量值为42,366±9,713。在这个值下，对应的N2/36Ar比为\ \({4.2} _{-1.5,} ^{+ 2.0}{10} \倍^ {6}\)，这被分配到对流地幔86．对流地幔更可能有一个40基于“增大化现实”技术/36Ar比25000±2000(参考。44)．在这40基于“增大化现实”技术/36Ar比，对应的N2/36Ar值变成\ \({2.0} _{-1.2,} ^{+ 1.0}{10} \倍^ {6}\)．在一个40基于“增大化现实”技术/36Ar值为5000(参考。2，4)，羽流N2/36Ar值在\ \({0.4} _{-0.2,} ^{+ 0.2}{10} \倍^ {6}\)．然而，在40基于“增大化现实”技术/36最近的研究表明Ar值为10,00051，得到N2/36基于“增大化现实”技术的=\ \({0.7} _{-0.3,} ^{+ 0.5}{10} \倍^ {6}\)根据N2/36基于“增大化现实”技术,40基于“增大化现实”技术/36基于“增大化现实”技术。
扩展数据图6用于解释艾菲尔和黄石的质量平衡，以δ表示15N, N2/36Ar和N2/3.他。
δ15Eifel和Yellowstone的N值如图所示。1．N2/36Ar和N2/3.图中还显示了Eifel和Yellowstone的值。2，3.．根据参考文献，回收的组件有很高的元素比。32．如果在板料脱挥发过程中N的脱挥发量小于惰性气体，则这些比值可能更高。请注意，这不会改变我们的结论，因为混合曲线将保持相同。一个，在北方2/3.He空间，Eifel和社会玄武岩的位置可以用对流地幔和一些循环成分之间的简单双组分混合来解释。三个协会玄武岩的数值来自参考。4．数据集经过过滤，只显示空气污染程度最低的玄武岩。我们只用了三种玄武岩40基于“增大化现实”技术/36ar> 5000。要在黄石公园工作，异常高的δ15N将是必需的(参见b)．另一种混合方法需要3.假定富氦储层含氮低2/3.他比。我们用δ来说明这个推测15N为-5‰，类似于对流地幔。然而，其他δ15N值(通常在−10‰和+10‰之间)也符合黄石公园的数据。这是因为黄石源中的氮主要是由回收成分，而不是3.低N的富氦端元2/3.他比b，在北方2/36在Ar空间中，艾菲尔可以用常规混合来解释。如果这种混合涉及到已知的对流地幔，“黄石”需要一个具有δ的循环端元15N50‰，这是不可能的。同样，为了混合数据，人们必须分配3.低氮富氦储层2/36基于“增大化现实”技术的比例。
图7 δ的演化15对流地幔和地球表面氮和氮丰度随时间的变化。
探讨了各种情况下与时间相关的解。计算曲线如图所示。4(正文)中所描述的双盒模型方法和正文。在此，根据底部面板所示的火山排气和俯冲通量的各种时间变化组合，模拟了三种情况。现代通量取自ref。13．蓝色曲线(右)表示地表(空气+大陆地壳)，红色曲线(左)表示对流地幔。如Fig。4地幔的起始成分为顽辉石样球粒石δ15N (ref。6)和不同的初始N丰度。该模型的一个关键结果是，变化的通量可以很容易地与地幔和地表的N丰度以及地表N的同位素组成相匹配。然而，类似于使用恒定通量的情况(图。4)，相对较高的俯冲通量将N同位素循环推向稳定状态，在这种状态下，地幔的平均δ值将更高15N的值比表面的值大，与今天观察到的关系相反。案例3所示的模型提供了一个可接受的与现代观测的匹配，其中地幔有一个δ15N值为−1‰，开始时为−40‰。然而，这预示着地幔在δ方面随着时间的推移发生了相当大的变化15N.因此，如果正确的话，这一预测要求所有橄榄岩钻石都是在大约过去500亿年形成的。然而，在3.3 Gyr年龄的克拉通岩石圈中发现的橄榄岩钻石主要由δ组成15N模式在−5‰(参考。18)，似乎排除了Case 3模式。
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拉比迪，J.，巴里，p.h.，贝卡尔特，D.V.et al。热液15N15氮丰度限制了地幔氮的来源。自然580， 367-371(2020)。https://doi.org/10.1038/s41586-020-2173-4
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