摘要
氢,宇宙中最简单和最丰富的元素,在压缩后表现出非常复杂的行为1.自从Wigner在近一个世纪前预测了固体氢在兆巴压力下的解离和金属化2在美国,科学家们已经做出了一些努力来解释致密氢的许多不同寻常的性质,包括一种丰富而鲜为人知的固体多态性1,3.,4,5,异常熔化线6以及向超导态的可能转变7.在这种极端条件下的实验具有挑战性,往往会导致难以解释和有争议的观察结果,而理论研究则受到足够精确的量子力学计算的巨大计算成本的限制。在这里,我们提出了一项关于致密氢相图的理论研究,该研究使用机器学习从参考计算中“学习”势能表面和原子间作用力,然后以低计算成本预测它们,克服了长度和时间尺度的限制。我们再现了再入熔化行为和固相的多态。使用我们基于机器学习的电位进行的模拟为液体中分子到原子的连续跃迁提供了证据,在熔化线以上没有观察到一阶跃迁。这表明在巨大的气体行星中绝缘层和金属层之间的平稳过渡,并调和了实验之间存在的差异,作为超临界行为的一种表现。
这是订阅内容的预览,通过你所在的机构访问
相关的文章
引用本文的开放获取文章。
用原子模拟探讨高压冰相热力学
自然通讯开放获取8月10日
面向材料的精确量子机器学习力场
自然通讯开放获取2022年6月29日
利用机器学习势加速识别多组分无机晶体的平衡结构
npj计算材料开放获取2022年5月12日
访问选项
订阅《自然》+
立即在线访问《自然》和其他55种《自然》杂志
29.99美元
每月
订阅期刊
获得1年的完整期刊访问权限
199.00美元
每期仅需3.90美元
所有价格均为净价格。
增值税稍后将在结帐时添加。
税务计算将在结账时完成。
买条
在ReadCube上获得时间限制或全文访问。
32.00美元
所有价格均为净价格。
![](https://media.springernature.com/m312/springer-static/image/art%3A10.1038%2Fs41586-020-2677-y/MediaObjects/41586_2020_2677_Fig1_HTML.png)
![](https://media.springernature.com/m312/springer-static/image/art%3A10.1038%2Fs41586-020-2677-y/MediaObjects/41586_2020_2677_Fig2_HTML.png)
数据可用性
支持本研究结果的数据可在论文中获得,并且再现报告结果所需的所有输入文件都包含在论文中补充信息.为本研究生成的所有数据均可根据通讯作者的要求提供,此处构建的氢的MLP可在https://github.com/BingqingCheng/MLP-highP-H.
参考文献
McMahon, j.m., Morales, m.a., Pierleoni, C. & Ceperley, d.m.极端条件下氢和氦的性质。Rev. Mod. Phys.84, 1607-1653(2012)。
维格纳,E.和亨廷顿,H. B.关于氢的金属改性的可能性。j .化学。理论物理.3.764-770(1935)。
侯伟,纪尧姆,C. L.,谢勒,T., Goncharov, A. F. & Gregoryanz, E.致密氢的混合分子和原子相。理论物理。(1.108, 125501(2012)。
查春,刘志刚,刘志刚,刘志刚,刘志刚。同步辐射红外光谱法测定氢相的实验研究。理论物理。(1.110, 217402(2013)。
达拉代-辛普森,P.,豪伊,R. T.和格雷戈里扬兹,E.致密氢在325吉帕斯卡以上的新阶段的证据。自然529, 63-67(2016)。
波涅夫,施韦格勒,E,小津,T. &加利,G.金属氢量子流体的第一性原理计算。自然431, 669-672(2004)。
金属氢:高温超导体?理论物理。(1.21, 1748-1749(1968)。
巨大行星的内部:模型和悬而未决的问题。为基础。地球行星。Sci.33, 493-530(2005)。
Hubbard, W. B. & Militzer, B.一个初步的木星模型。12,54。J.820, 80(2016)。
Celliers, pm .等。致密氘流体中的绝缘体-金属转变。科学361, 677-682(2018)。
Knudson, m.d.等。致密液态氘中绝缘体到金属突然转变的直接观察。科学348, 1455-1460(2015)。
Ohta, K.等。热致密流体氢的相边界。科学。代表.5, 16560(2015)。
McWilliams, r.s., Dalton, d.a., Mahmood, m.f. & Goncharov, a.f.流体氢在过渡到导电态时的光学性质。理论物理。(1.116, 255501(2016)。
Zaghoo, M., Salamat, a . & Silvera, i.f.一阶相变到金属氢的证据。理论物理。启B93, 155128(2016)。
Zaghoo, M. & Silvera, i.f.液态金属氢的导电性和解离性及其对行星内部的影响。国家科学院学报美国114, 11873-11877(2017)。
从第一性原理模拟压缩氢的液-液相变。国家科学院学报美国One hundred., 3051-3053(2003)。
莫拉莱斯,M. A.,皮耶莱尼,C.,施韦格勒,E. & Ceperley, D. M.高压氢从从头模拟的一阶液-液转变的证据。国家科学院学报美国107, 12799-12803(2010)。
洛伦岑,霍斯特,B.和Redmer, R.致密氢的一阶液相-液相相变。理论物理。启B82, 195107(2010)。
Delaney, K. T., Pierleoni, C. & Ceperley, D. M.流体氢中高压分子-原子交叉的量子蒙特卡罗模拟。理论物理。(1.97, 235702(2006)。
马佐拉,G., Helled, R. & Sorella, S.用量子蒙特卡罗模拟在行星条件下氢和氢氦混合物的相图。理论物理。(1.120, 025701(2018)。
Vorberger, J., Tamblyn, I., Militzer, B. & Bonev, S. A.巨行星内部的氢氦混合物。理论物理。启B75,(2007)。
耿海燕,吴强,Marqués, M. & Ackland, g.j .热致密液氢的热力学异常和三种不同的液-液转变。理论物理。启BOne hundred., 134109(2019)。
克雷,R. C. III等。使用量子蒙特卡罗对高压下氢的交换相关函数进行基准测试。理论物理。启B89, 184106(2014)。
贝勒,J. & Parrinello M.广义神经网络表示的高维势能面。理论物理。(1.98, 146401(2007)。
马格达乌,i.b., Marqués, M., Borgulya, B. & Ackland, G. J.氢相图的简单热力学模型。理论物理。启B95, 094107(2017)。
Loubeyre, P., Occelli, F. & Dumas, P.可能转变为金属氢的同步加速器红外光谱证据。自然577, 631-635(2020)。
李志刚,李志刚。从头算随机结构搜索。期刊。提供者。事23, 053201(2011)。
皮卡德,李志刚,李志刚。固体氢第三相结构的研究。Nat。.3.,473(2007)。
孟塞拉特,李志强,李志强,李志强。固体氢三相六方结构的研究。理论物理。启B94, 134101(2016)。
查昌,刘海华,谢浩然,谢浩然,赫姆利,r.jP- - - - - -T氢的跃迁达到300gpa。理论物理。(1.119, 075302(2017)。
阿尼西莫夫,m.a.等。流体多变质热力学。理论物理。启X8, 011004(2018)。
莱奥,A. &帕里内洛,M.逃离自由能极小值。国家科学院学报美国99, 12562-12566(2002)。
索珀,A. K. Ricci, M. A.高密度和低密度水的结构。理论物理。(1.84, 2881(2000)。
确认
我们感谢G. Ackland, H. Geng。和R. Redmer,他们分享了他们的aim轨迹,让我们对MLP进行基准测试。我们感谢S. Sorella提供VMC训练数据集。我们请D. Frenkel、B. Monserrat、M. Casula、A. M. Saitta、R. Helled、G. Carleo和S. Sorella参加讨论。卑诗省承认来自瑞士国家科学基金会(项目P2ELP2-184408)的资助,由EPSRC Tier-2资本赠款EP/P020259/1和CSCS项目ID s957资助的剑桥Tier-2系统提供的资源。通用公司感谢瑞士国家科学基金会的资助,资助号为200021-179312。C.J.P.通过皇家学会沃尔夫森研究优秀奖和EPSRC通过资助EP/P022596/1获得英国皇家学会的支持。M.C.感谢瑞士国家科学基金会(项目200021-182057)的资助。
作者信息
作者及隶属关系
贡献
b.c., G.M.和M.C.对研究进行了概念化;b.c., C.J.P.和M.C.进行了研究并分析了数据;b.c., g.m., C.J.P.和M.C.写了这篇论文。
相应的作者
道德声明
相互竞争的利益
作者声明没有利益竞争。
额外的信息
同行评审信息自然感谢Graeme Ackland和其他匿名审稿人对这项工作的同行评审所做的贡献。
出版商的注意施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。
权利和权限
关于本文
引用本文
程,B,马佐拉,G,皮卡德,C.J.et al。高压液氢超临界行为的证据。自然585, 217-220(2020)。https://doi.org/10.1038/s41586-020-2677-y
收到了:
接受:
发表:
发行日期:
DOI:https://doi.org/10.1038/s41586-020-2677-y
这篇文章被引用
聚焦等离子体装置中强磁场主导的离子束动力学
科学报告(2022)
材料在压力下的热导率
自然物理评论(2022)
利用机器学习势加速识别多组分无机晶体的平衡结构
npj计算材料(2022)
用原子模拟探讨高压冰相热力学
自然通讯(2022)
非线性极化晶格中相变的机器学习
通信物理(2022)