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欧洲颗粒物空气污染的来源及其氧化潜能gydF4y2Ba

自然gydF4y2Ba体积gydF4y2Ba587gydF4y2Ba，gydF4y2Ba页面gydF4y2Ba414 - 419 (gydF4y2Ba2020gydF4y2Ba）gydF4y2Ba引用本文gydF4y2Ba

主题gydF4y2Ba

摘要gydF4y2Ba

颗粒物是环境空气污染的一个组成部分，与全球每年数百万人的过早死亡有关gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，gydF4y2Ba2gydF4y2Ba，gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba．对颗粒物对人类健康的慢性和急性影响的评估往往基于质量浓度，而颗粒大小和组成也被认为是一个因素gydF4y2Ba4gydF4y2Ba．氧化潜能被认为是颗粒物对健康造成急性影响的众多可能驱动因素之一，但两者之间的联系仍不确定gydF4y2Ba5gydF4y2Ba，gydF4y2Ba6gydF4y2Ba，gydF4y2Ba7gydF4y2Ba，gydF4y2Ba8gydF4y2Ba．对显示氧化活性的颗粒物成分的研究得出了相互矛盾的结果gydF4y2Ba7gydF4y2Ba．因此，关于可能控制氧化电位浓度的颗粒物的来源仍有许多有待了解的地方gydF4y2Ba7gydF4y2Ba．在这里，我们使用现场观测和空气质量建模来量化欧洲颗粒物和氧化潜能的主要主要和次要来源。次生无机组分、地壳物质和次生生物成因有机气溶胶控制着颗粒物的质量浓度。相比之下，氧化电位浓度主要与人为来源有关，特别是与主要来自住宅生物质燃烧的细模二次有机气溶胶和来自车辆非尾气排放的粗模金属有关。我们的研究结果表明，仅以降低颗粒物质量浓度为目标的缓解策略可能不会降低氧化电位浓度。如果氧化潜能可以与重大健康影响联系起来，那么控制颗粒物的特定来源可能比控制整体颗粒物质量更有效。gydF4y2Ba

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图1:PM和OPgydF4y2BavgydF4y2Ba农村和城市站点的资源。gydF4y2Ba
图2:PM10和DTT的水平和来源gydF4y2BavgydF4y2Ba可吸入颗粒物gydF4y2Ba在欧洲。gydF4y2Ba
图3:PM10和OP的源隔离暴露gydF4y2BavgydF4y2Ba可吸入颗粒物gydF4y2Ba，它们对人口密度的依赖，以及历史和预计的排放量。gydF4y2Ba

数据可用性gydF4y2Ba

图和表中显示的完整数据集可在gydF4y2Bahttps://doi.org/10.5281/zenodo.4048589gydF4y2Ba．gydF4y2Ba源数据gydF4y2Ba提供了这篇论文。gydF4y2Ba

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标准CAMx模型(版本6.3)是一个开放源码模型，可在以下网站免费下载gydF4y2Bahttp://www.camx.com/gydF4y2Ba．修改后的拆分OA源模块(PSI-VBS)可在gydF4y2Bahttps://doi.org/10.5281/zenodo.3540826gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

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下载参考gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

我们感谢瑞士联邦环境办公室;列支敦斯登;Ostluft;瑞士的巴塞尔、Graubünden和图尔高州。我们也感谢AWEL Zurich为我们提供在Islisbergtunnel收集的样品。在空气质量模型方面，我们感谢TNO提供人为排放，感谢欧洲中期天气预报中心(ECMWF)提供气象数据，感谢国家大气研究中心(NCAR)提供初始和边界条件，感谢欧洲环境局(EEA)提供空气质量数据，感谢瑞士国家超级计算中心(CSCS)。感谢Ramboll对CAMx模型的支持。我们感谢瑞士联邦材料科学与技术实验室(Empa)和国家空气污染监测网络(NABEL)提供的空气质量数据。我们承认使用国家边界从gydF4y2Bahttps://thematicmapping.org/downloads/world_borders.phpgydF4y2Ba在创作共用署名相似共享许可下共享。我们感谢N. Marchand的科学讨论。k.r.d感谢VULCAIN和瑞士国家科学基金会流动性基金P2EZP2_181599的支持。M.G.和J.D.感谢瑞士国家科学基金会资助CR32I3_166325。A.A.和O.F.感谢法国环境部的财政支持。G.U.和J.L.J.感谢LEFE CHAT项目(赠款863353)、LABEX OSUG@2020 (ANR-10-LABX-56)、anr -19- ce34 - 0001 -01和“avenir投资”项目(ANR-15-IDEX-02)对这项工作的支持和对分析仪器的资助。gydF4y2Ba

作者信息gydF4y2Ba

作者及隶属关系gydF4y2Ba

  1. 大气化学实验室，Paul Scherrer研究所，威利根，瑞士gydF4y2Ba

    Kaspar R. Daellenbach，蒋建惠，Laure-Estelle Cassagnes, Athanasia Vlachou, Giulia Stefenelli, Francesco Canonaco, Sebnem Aksoyoglu, Josef Dommen, Urs Baltensperger, Imad El Haddad & André s.h. PrévôtgydF4y2Ba

  2. 艾克斯马赛大学，国家科学研究中心，环境实验室，马赛，法国gydF4y2Ba

    Kaspar R. DaellenbachgydF4y2Ba

  3. 赫尔辛基大学理学院大气与地球系统研究/物理研究所，芬兰赫尔辛基gydF4y2Ba

    Kaspar R. DaellenbachgydF4y2Ba

  4. Université格勒诺布尔阿尔卑斯(UGA)，国家科学研究中心(CNRS)，格勒诺布尔阿尔卑斯工程与管理大学研究所(格勒诺布尔INP)，格勒诺布尔环境研究所(IGE)，法国格勒诺布尔gydF4y2Ba

    Gaëlle Uzu, Samuël Weber & Jean-Luc JaffrezogydF4y2Ba

  5. 瑞士伯尔尼大学解剖学研究所gydF4y2Ba

    Zaira Leni & Marianne GeisergydF4y2Ba

  6. Datalystica, Villigen，瑞士gydF4y2Ba

    弗朗西斯科·CanonacogydF4y2Ba

  7. 荷兰应用科学研究组织(TNO)气候、空气和可持续发展部，乌得勒支，荷兰gydF4y2Ba

    Arjo Segers, Jeroen J. P. Kuenen和Martijn SchaapgydF4y2Ba

  8. 研究所für气象，柏林自由大学，柏林，德国gydF4y2Ba

    卡坦SchaapgydF4y2Ba

  9. 国家环境、工业和风险研究所(Ineris)，维尔纳伊，法国gydF4y2Ba

    Olivier Favez & Alexandre AlbinetgydF4y2Ba

作者gydF4y2Ba
  1. Kaspar R. DaellenbachgydF4y2Ba
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  2. 流行UzugydF4y2Ba
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  3. Jianhui江gydF4y2Ba
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  4. Laure-Estelle CassagnesgydF4y2Ba
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  5. Zaira莱妮•gydF4y2Ba
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  6. 不死VlachougydF4y2Ba
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  7. 会StefenelligydF4y2Ba
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  8. 弗朗西斯科·CanonacogydF4y2Ba
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  9. 塞缪尔·韦伯gydF4y2Ba
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  10. Arjo塞格尔gydF4y2Ba
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  11. 杰伦·j·p·库恩gydF4y2Ba
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  12. 卡坦SchaapgydF4y2Ba
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  13. 奥利弗FavezgydF4y2Ba
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  14. 亚历山大AlbinetgydF4y2Ba
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  15. Sebnem AksoyoglugydF4y2Ba
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  16. 约瑟夫DommengydF4y2Ba
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  17. 一致的水藻gydF4y2Ba
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  18. 玛丽安盖斯gydF4y2Ba
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  19. Imad El HaddadgydF4y2Ba
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  20. jean - luc JaffrezogydF4y2Ba
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  21. André s.h. PrévôtgydF4y2Ba
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贡献gydF4y2Ba

K.R.D、I.E.H.和A.S.H.P.设计了这项研究。G.U.进行OP测量。k.r.d.， G.S.和A.V.进行了离线气溶胶质谱仪测量。j。l。j。测量了有机标记物。A.A.测量了多芳烃和氧-多芳烃(醌类)。Z.L、l.e.c.和M.G.进行毒理学实验。j.j.， s.a.， K.R.D.和i.e.h进行了空气质量和OP模型。A.S.和M.S.执行TNO模型运行。J.J.P.K.和M.S.提供了排放数据。s.w.、O.F.和G.U.为模型验证提供了OP数据。 F.C. provided analytical software for source apportionment. K.R.D., J.J. and I.E.H. performed the data analysis. K.R.D., G.U., J.J., L.-E.C., A.V., G.S., F.C., A.S., M.S., A.A., S.A., J.D., U.B., I.E.H., J.-L.J. and A.S.H.P. interpreted the results and wrote the manuscript.

相应的作者gydF4y2Ba

对应到gydF4y2BaJianhui江gydF4y2Ba，gydF4y2BaImad El HaddadgydF4y2Ba或gydF4y2BaAndré s.h. PrévôtgydF4y2Ba．gydF4y2Ba

道德声明gydF4y2Ba

相互竞争的利益gydF4y2Ba

作者声明没有利益竞争。gydF4y2Ba

额外的信息gydF4y2Ba

同行评审信息gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba感谢Flemming Cassee, Ally Lewis和其他匿名审稿人对这项工作的同行评审所做的贡献。gydF4y2Ba

出版商的注意gydF4y2Ba施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。gydF4y2Ba

扩展的数据图形和表格gydF4y2Ba

扩展数据图1 SOA类型及其标记和醌类的季节性变化。gydF4y2Ba

bioSOA和3-MBTCA与蒎酸(均为萜烯氧化产物)、aSOA与邻苯二甲酸(均为萘和甲基萘氧化产物)之和的浓度时间序列(每4天)，以及OA中多芳醌类质量分数的时间序列(双月)。gydF4y2Ba

源数据gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

扩展数据图2暴露于不同OP活性的PM的细胞反应。gydF4y2Ba

暴露于过滤提取物的再分化人支气管上皮中IL-6的释放(折叠变化为场空白)与每个细胞表面沉积的PM的DTT活性的比较。误差条表示重复实验的标准误差。每个细胞表面的DTT相对误差比IL-6释放小5 - 10倍，因此没有显示。灰色线为IL-6释放量=(1.17±0.14)×每个细胞表面DTT +(0.28±0.07)，线性回归结果为95%可信区间(灰色阴影区)。Leni等人对沉积PM的细胞反应进行了更详细的比较。gydF4y2Ba103gydF4y2Ba．．gydF4y2Ba

源数据gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

扩展数据图3 DCFHgydF4y2BavgydF4y2Ba来源在农村和城市测量点。gydF4y2Ba

金属(地壳，车辆磨损，住宅供暖)和OA (SCOA, HOA, COA, BBOA, aSOA, bioSOA)来源和其他PM组件的贡献gydF4y2Ba\ ({{\ rm {DCFH}}} _ {{\ rm{点}}10}^ {{\ rm {v}}} \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ ({{\ rm {DCFH}}} _ {2.5} {\ rm{点}}^ {{\ rm {v}}} \)gydF4y2Ba在五个具有不同排放特征的地点(109个复合样本):gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba而且gydF4y2BafgydF4y2Ba，城市路边(ber, Bern Bollwerk);gydF4y2BabgydF4y2Ba而且gydF4y2BaggydF4y2Ba，城市背景(zue, Zurich Kaserne);gydF4y2BacgydF4y2Ba而且gydF4y2BahgydF4y2Ba，农村背景(薪酬，Payerne MeteoSuisse);gydF4y2BadgydF4y2Ba，乡村高山山谷(mag, Magadino-Cadenazzo);gydF4y2BaegydF4y2Ba，高山山谷冬季污染事件(vi, S. Vittore Center);gydF4y2Ba我gydF4y2Ba, DCHFgydF4y2Ba米gydF4y2Ba金属和OA来源的贡献;而且gydF4y2BajgydF4y2Ba，模型(mod.)与实测DCHF的比较gydF4y2BavgydF4y2Ba．．gydF4y2Ba

源数据gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

扩展数据图4gydF4y2BavgydF4y2Ba来源在农村和城市测量点。gydF4y2Ba

金属(地壳，车辆磨损，住宅供暖)和OA (SCOA, HOA, COA, BBOA, aSOA, bioSOA)来源和其他PM组件的贡献gydF4y2Ba\ ({{\ rm {AA}}} _ {{\ rm{点}}10}^ {{\ rm {v}}} \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ ({{\ rm {AA}}} _ {2.5} {\ rm{点}}^ {{\ rm {v}}} \)gydF4y2Ba在五个具有不同排放特征的地点(109个复合样本):gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba而且gydF4y2BafgydF4y2Ba、城市路边;gydF4y2BabgydF4y2Ba而且gydF4y2BaggydF4y2Ba，城市背景;gydF4y2BacgydF4y2Ba而且gydF4y2BahgydF4y2Ba，农村背景;gydF4y2BadgydF4y2Ba，乡村高山山谷;gydF4y2BaegydF4y2Ba高寒河谷冬季污染期;gydF4y2Ba我gydF4y2Ba, AAgydF4y2BavgydF4y2Ba金属和OA来源的贡献;而且gydF4y2BajgydF4y2Ba，模拟AA与实测AA的比较gydF4y2BavgydF4y2Ba．．gydF4y2Ba

源数据gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

扩展数据图5来源对不同OP的贡献gydF4y2BavgydF4y2Ba化验。gydF4y2Ba

模型总数gydF4y2Ba\ ({{\ rm{德勤}}}_ {{\ rm{点}}10}^ {{\ rm {v}}}, {\ {\ rm {DCFH}}} _ {{\ rm{点}}10}^ {{\ rm {v}}} {\, rm{和}}{\ \,{\ rm {AA}}} _ {{\ rm{点}}10}^ {{\ rm {v}}} \)gydF4y2Ba(上行)和相关源(下行)的贡献(在多元线性回归模型中选择):交通POA (HOA)、生物质燃烧POA (BBOA)、生物源SOA (bioSOA)、人为源SOA (aSOA)、粗有机车辆排放(SCOA)和粗无机/金属车辆排放(车辆磨损)。gydF4y2Ba

源数据gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

扩展数据图6 OP验证gydF4y2BavgydF4y2Ba模拟的结果。gydF4y2Ba

本文研究的三篇文章(DTT、DCFH和AA)在Lens的实测OP和模拟OP之间的详细比较。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba， Lens的位置及主要的DTT源;gydF4y2BabgydF4y2Ba，不同来源对OP的模型贡献;而且gydF4y2BacgydF4y2Ba，模拟OP与实测OP的比较。gydF4y2Ba

源数据gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

扩展数据图7 OP的最大贡献来源gydF4y2BavgydF4y2Ba和PM质量浓度。gydF4y2Ba

OP的最大贡献者gydF4y2BavgydF4y2Ba在下午gydF4y2Ba10gydF4y2Ba(德勤gydF4y2BavgydF4y2Ba, DCFHgydF4y2BavgydF4y2Ba, AAgydF4y2BavgydF4y2Ba)在PM模拟区域的地面上的每个网格单元中gydF4y2Ba10gydF4y2Ba和点gydF4y2Ba2.5gydF4y2Ba．．gydF4y2Ba

源数据gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

图8来源对PM和OP暴露的贡献，以及它们对PM2.5和OP的人口密度的依赖gydF4y2BavgydF4y2BaPM2.5gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba，气溶胶来源和组分对两种PM的总PM、DTT、DCFH和AA暴露的贡献gydF4y2Ba10gydF4y2Ba和点gydF4y2Ba2.5gydF4y2Ba在欧洲(相对贡献各自暴露和绝对暴露，复制自图。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)．暴露量计算为OP的总体综合量gydF4y2BavgydF4y2Ba或吸入环境空气中积累了一整年的PM。误差条描述了从蒙特卡罗分析中获得的传播OP不确定性的25%到75%四分位数之间的范围gydF4y2Ba米gydF4y2Ba单一来源的多元线性回归模型。gydF4y2BabgydF4y2Ba，gydF4y2Ba\ ({{\ rm{德勤}}}_ {2.5}{\ rm{点}}^ {{\ rm {v}}} / {{\ rm{点}}}_ {2.5}\)gydF4y2Ba人口(上)，PMgydF4y2Ba2.5gydF4y2Ba浓度和相对来源对PM的贡献gydF4y2Ba2.5gydF4y2Ba(中)，和相对来源的贡献gydF4y2Ba\ ({{\ rm{德勤}}}_ {2.5}{\ rm{点}}^ {{\ rm {v}}} \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ ({{\ rm{德勤}}}_ {2.5}{\ rm{点}}^ {{\ rm {v}}} \)gydF4y2Ba(下)与模型域内的人口密度进行比较。我们注意到PM的数据gydF4y2Ba2.5gydF4y2Ba图。gydF4y2Ba3 bgydF4y2Ba显示PM的数据gydF4y2Ba10gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

源数据gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

补充信息gydF4y2Ba

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该文件包括补充表1-3和补充图1-30。gydF4y2Ba

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戴伦巴赫，郭国强，蒋俊杰。gydF4y2Baet al。gydF4y2Ba欧洲颗粒物空气污染的来源及其氧化潜能。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba587gydF4y2Ba， 414-419(2020)。https://doi.org/10.1038/s41586-020-2902-8gydF4y2Ba

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