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中国东部地区的CFC-11及相关化学品排放量下降gydF4y2Ba

自然gydF4y2Ba体积gydF4y2Ba590gydF4y2Ba，gydF4y2Ba页面gydF4y2Ba433 - 437 (gydF4y2Ba2021gydF4y2Ba）gydF4y2Ba引用本文gydF4y2Ba

主题gydF4y2Ba

摘要gydF4y2Ba

自1980年代中期以来，根据《蒙特利尔议定书》，包括三氯氟甲烷(CFC-11)在内的消耗臭氧物质的排放量有所下降gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，gydF4y2Ba2gydF4y2Ba．近年来，有报道称，从2013年开始，CFC-11的排放量意外增加，而全球排放量的增长在很大程度上归因于中国东部地区的排放gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba4gydF4y2Ba．在这里，我们使用来自韩国Gosan和日本Hateruma的高频大气摩尔分数观测数据，以及大气化学输送模型模拟，研究了中国东部地区CFC-11的排放。我们发现，2019年CFC-11排放量恢复到2013年前的水平(2019年为每年5.0±1.0 g，而2008-2012年为每年7.2±1.5 g，±1个标准差)，自2014-2017年以来每年减少了10±3 g。此外，我们发现在这一区域，四氯化碳(CClgydF4y2Ba4gydF4y2Ba)和二氯二氟甲烷(CFC-12)的排放量(可能与CFC-11的生产有关)在2013年后高于预期，然后在CFC-11减排前一至两年有所下降。这表明，在全球强制淘汰CFC-11后，中国东部地区开始生产CFC-11，随后在2017-2018年期间产量有所下降。我们估计，与2013年之前的水平相比，2019年中国东部地区的CFC-11储备(生产但尚未排放的CFC-11数量)增加了多达112吉克，这可能是近期生产的结果。然而，也许由于及时的报告，似乎避免了臭氧层恢复方面的任何重大延误gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba4gydF4y2Ba以及中国工业界和政府随后采取的行动gydF4y2Ba5gydF4y2Ba，gydF4y2Ba6gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

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图1:Gosan和Hateruma的大气CFC-11观测。gydF4y2Ba
图2:CFC-11、CFC-12和CCl的估计年平均排放量gydF4y2Ba4gydF4y2Ba中国大陆东部。gydF4y2Ba
图3:四种反演的CFC-11平均通量的平均空间分布。gydF4y2Ba

数据可用性gydF4y2Ba

高山及格里姆角气象站的资料可从AGAGE网站(gydF4y2Bahttps://agage.mit.edugydF4y2Ba)。Hateruma数据可从世界温室气体数据中心(gydF4y2Bahttps://gaw.kishou.go.jp/gydF4y2Ba)。有关CFC-11、CFC-12和CCl排放的数据gydF4y2Ba4gydF4y2Ba可从OSF资料库“中国东部地区CFC-11及相关物质排放数据及代码”(gydF4y2Bahttps://doi.org/10.17605/OSF.IO/QP2BEgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

代码的可用性gydF4y2Ba

使用NAME和InTEM的许可证可通过向英国气象局申请或A.J.M.和A.L.R.申请用于研究目的。基于NAME的层次贝叶斯反演(NAME- hb)的代码可通过M.R.和L.M.W.申请获得。分散模型FLEXPART的代码可从gydF4y2Bahttps://www.flexpart.eugydF4y2Ba．基于flexpart的贝叶斯反演(FLEXPART-MIT)的代码可从X.F.请求获得gydF4y2Bahttps://doi.org/10.5281/zenodo.1194642gydF4y2Ba用于估计CFC-11、CFC-12和CCl过量排放的算法gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，以及中国东部地区CFC-11的生产情况，可从OSF资料库“中国东部地区CFC-11及相关物质排放数据和代码”(gydF4y2Bahttps://doi.org/10.17605/OSF.IO/QP2BEgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

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下载参考gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

我们非常感谢监督AGAGE和NIES站日常运作的现场操作员。我们特别感谢NASA上层大气研究计划通过向MIT拨款NNX16AC98G，并向SIO拨款NNX16AC96G和NNX16AC97G，继续支持AGAGE理论、实验和选定的站点。英国商业、能源和工业战略部(BEIS合同1537/06/2018)也为梅斯黑德观测和维护interim提供了支持。A.L.R.和A.J.M.的贡献得到了英国气象局哈德利中心气候项目的支持，该项目由英国商业、能源和工业战略部以及环境、食品和农村事务部资助。格里姆角的观测在很大程度上得到了澳大利亚气象局、CSIRO、澳大利亚农业、水和环境部(DAWE)和澳大利亚制冷剂回收(RRA)的支持。M.R.和L.M.W.由自然环境研究委员会(NERC)资助NE/M014851/1和NE/N016548/1。A.L.G.由NERC独立研究奖学金NE/L010992/1资助。s.p.， m.k.p.和H.P.得到了韩国政府(MSIT)资助的韩国国家研究基金会(NRF)的资助(no。2020 r1a2c3003774)。在Hateruma的观测得到了日本环境部的部分支持。 NAME-HB simulations were carried out using the University of Bristol BlueCrystal supercomputing facility. FLEXPART calculations by Empa were carried out at the Swiss National Supercomputing Centre (CSCS) under project ID s862. We acknowledge the late Y. Yokouchi (NIES) for her significant contributions to the Hateruma observations. Q.L. thanks NASA’s Modeling, Analysis, and Prediction Program for supporting the GEOSCCM and the NASA High-End Computing (HEC) Program for providing supercomputing resources. We thank N. Harris and P. Seibert for their constructive suggestions to improve the manuscript.

作者信息gydF4y2Ba

作者指出gydF4y2Ba

  1. 这些作者贡献均等:Sunyoung Park, Luke M. west, Takuya Saito, Alison L. Redington, Stephan Henne, Xuekun FanggydF4y2Ba

作者及隶属关系gydF4y2Ba

  1. 庆北大学海洋学系，大邱，大韩民国gydF4y2Ba

    宣英公园和海利公园gydF4y2Ba

  2. 布里斯托大学化学学院，布里斯托，英国gydF4y2Ba

    卢克·m·韦斯特，西蒙·奥多尔蒂和马修·里格比gydF4y2Ba

  3. 国立环境研究所，筑波，日本gydF4y2Ba

    Takuya斋藤gydF4y2Ba

  4. 哈德利中心，英国埃克塞特气象局gydF4y2Ba

    艾莉森·l·雷丁顿和阿利斯泰尔·j·曼宁gydF4y2Ba

  5. Empa，瑞士联邦材料科学与技术实验室，Dübendorf，瑞士gydF4y2Ba

    斯蒂芬·海恩和斯特凡·莱曼gydF4y2Ba

  6. 浙江大学环境与资源学院，杭州gydF4y2Ba

    Xuekun方gydF4y2Ba

  7. 全球变化科学中心，麻省理工学院，剑桥，美国gydF4y2Ba

    方学坤，Ronald G. PrinngydF4y2Ba

  8. 美国国家海洋和大气管理局全球监测实验室，科罗拉多州博尔德gydF4y2Ba

    Stephen A. MontzkagydF4y2Ba

  9. 澳大利亚维多利亚州阿斯彭德尔，CSIRO海洋与大气气候科学中心gydF4y2Ba

    保罗·弗雷泽和保罗·b·克鲁梅尔gydF4y2Ba

  10. 英国布里斯托尔大学地理科学学院gydF4y2Ba

    安妮塔·l·加纳森gydF4y2Ba

  11. 加州大学圣地亚哥分校斯克里普斯海洋研究所，美国加州拉霍亚gydF4y2Ba

    Christina M. Harth, Jooil Kim, Jens Mühle, Peter K. Salameh和Ray F. WeissgydF4y2Ba

  12. NASA戈达德太空飞行中心，格林贝尔特，马里兰州，美国gydF4y2Ba

    清梁gydF4y2Ba

  13. 庆北国立大学庆北海洋研究所，大韩民国大邱gydF4y2Ba

    Mi-Kyung公园gydF4y2Ba

作者gydF4y2Ba
  1. Sunyoung公园gydF4y2Ba
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  2. 卢克·m·韦斯特gydF4y2Ba
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  3. Takuya斋藤gydF4y2Ba
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  4. 艾莉森·l·雷丁顿gydF4y2Ba
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  5. Stephan HennegydF4y2Ba
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  6. Xuekun方gydF4y2Ba
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  7. 罗纳德·g·普林gydF4y2Ba
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  8. 阿利斯泰尔·j·曼宁gydF4y2Ba
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  9. Stephen A. MontzkagydF4y2Ba
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  10. 保罗·j·弗雷泽gydF4y2Ba
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  11. 安妮塔·l·加纳森gydF4y2Ba
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  12. 克里斯蒂娜·m·哈思gydF4y2Ba
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  13. Jooil金gydF4y2Ba
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  14. 保罗·b·克鲁梅尔gydF4y2Ba
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  15. 清梁gydF4y2Ba
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  16. 延斯•穆勒gydF4y2Ba
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  17. 西蒙·奥多尔蒂gydF4y2Ba
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  18. Hyeri公园gydF4y2Ba
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  19. Mi-Kyung公园gydF4y2Ba
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  20. Stefan ReimanngydF4y2Ba
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  21. 彼得·k·萨拉梅gydF4y2Ba
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  22. 雷·f·韦斯gydF4y2Ba
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  23. 马修·里格比gydF4y2Ba
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贡献gydF4y2Ba

焦燕雄t。,P.J.F C.M.H, j.k., P.B.K赵硕,,S.O会。，M.-K.P., H.P., P.K.S. and R.F.W. provided observations and data-quality assurance. L.M.W., A.L.R., S.H., X.F., A.J.M., R.G.P., A.L.G., Q.L. and M.R. provided model output or carried out inverse modelling. S.A.M. and S.R. contributed to analysis of the data and its subsequent interpretation. All authors wrote the paper.

相应的作者gydF4y2Ba

对应到gydF4y2Ba卢克·m·韦斯特gydF4y2Ba，gydF4y2Ba罗纳德·g·普林gydF4y2Ba或gydF4y2Ba马修·里格比gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

道德声明gydF4y2Ba

相互竞争的利益gydF4y2Ba

作者声明没有利益竞争。gydF4y2Ba

额外的信息gydF4y2Ba

同行评审信息gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba感谢Neil Harris, Petra Seibert和其他匿名审稿人对这项工作的同行评审所做的贡献。同行评审报告是可用的。gydF4y2Ba

出版商的注意gydF4y2Ba施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。gydF4y2Ba

扩展的数据图形和表格gydF4y2Ba

扩展数据图1测量对CFC-11排放的平均灵敏度。gydF4y2Ba

每个面板显示了2008-2019年期间每年测量对CFC-11排放的敏感性。黑色三角形和圆形分别表示高山站和下浪站。灵敏度是利用每个台站的日平均测量值的NAME模型推导出来的。在没有测量数据的台站，这是不包括在平均灵敏度。该图显示，观测数据对中国东部排放的平均敏感性在这段时间内没有显著变化。gydF4y2Ba

扩展数据图2来自中国的轨迹在Gosan测量的摩尔分数的年平均基线以上增强。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba，将CFC-11的年平均基线以上摩尔分数增强与中国东部地区四套反演系统的排放估算值进行比较(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)、cfc-12 (gydF4y2BabgydF4y2Ba)及覆铜板gydF4y2Ba4gydF4y2Ba（gydF4y2BacgydF4y2Ba)。阴影部分显示了每个反演在一个标准偏差或68%不确定度范围内的估计排放量，黑线显示了在Gosan测量的中国摩尔分数的平均增强，黑色虚线显示了一个标准误差的可变性。基线摩尔分数采用统计学方法测定gydF4y2Ba40gydF4y2Ba，气团被归类为源自中国，到达高山的基线以上污染事件仅在其6天运动学反向轨迹内进入中国国家范围内的边界层。使用混合单粒子拉格朗日积分弹道(HYSPLIT)模型计算后轨迹gydF4y2Ba41gydF4y2Ba美国国家海洋和大气管理局空气资源实验室(ARL)的气象信息，使用来自全球数据同化系统(GDAS)模型的1°× 1°网格单元。gydF4y2Ba

扩展数据图3四种反演的CFC-11平均通量分布图。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BalgydF4y2Ba，四种反演的平均CFC-11通量的空间分布:gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba)， name - intm (gydF4y2BadgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba)， flexpart-mit (gydF4y2BaggydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba我gydF4y2Ba)和FLEXPART-Empa (gydF4y2BajgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BalgydF4y2Ba)。图中显示了2008-2012年的平均排放量(最上面一排;gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba，gydF4y2BadgydF4y2Ba，gydF4y2BaggydF4y2Ba，gydF4y2BajgydF4y2Ba）;2014-2017年平均排放量(中排;gydF4y2BabgydF4y2Ba，gydF4y2BaegydF4y2Ba，gydF4y2BahgydF4y2Ba，gydF4y2BakgydF4y2Ba）;2019年的排放量(最下面一排;gydF4y2BacgydF4y2Ba，gydF4y2BafgydF4y2Ba，gydF4y2Ba我gydF4y2Ba，gydF4y2BalgydF4y2Ba)。黑色三角形和圆形分别表示高山站和下浪站。孵出的区域表示观测灵敏度较低的区域，因此，从中导出的排放具有很高的不确定性gydF4y2Ba4gydF4y2Ba．因此，在正文中引用的数值中只包括非孵出区域的排放量和排放变化。gydF4y2Ba

扩展数据图4 CFC-11、CFC-12和CCl四种反演的平均通量分布图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba我gydF4y2Ba，氟氯化碳-11平均通量的平均空间分布为(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba)、cfc-12 (gydF4y2BadgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba)和CClgydF4y2Ba4gydF4y2Ba（gydF4y2BaggydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba我gydF4y2Ba)从2008年至2012年期间的四次反演(最上面一行;gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba，gydF4y2BadgydF4y2Ba，gydF4y2BaggydF4y2Ba）;2014-2017年(中排;gydF4y2BabgydF4y2Ba，gydF4y2BaegydF4y2Ba，gydF4y2BahgydF4y2Ba)和2019年(最下面一行;gydF4y2BacgydF4y2Ba，gydF4y2BafgydF4y2Ba，gydF4y2Ba我gydF4y2Ba)。黑色三角形和圆形分别表示Gosan站和Hateruma站，它们是用于计算排放的测量站。孵出的区域表示观测灵敏度较低的区域，因此，从中导出的排放具有很高的不确定性gydF4y2Ba4gydF4y2Ba．正文中所引用的数值中只包括非孵出区域的排放幅度。这三种气体的不同空间分布反映了它们各自库的不同排放分布(主要是CFC-11和CFC-12)，或与生产有关的排放的差异(例如，氯甲烷的生产被认为是氯化碳的主要来源gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，但不包括CFC-11和CFC-12)gydF4y2Ba16gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

扩展数据图5使用不同测量数据集的中国大陆东部排放估算的比较。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba，利用Gosan和Hateruma测量的土地均匀分布的先验排放量估算CFC-11的年排放量(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)、高山(gydF4y2BabgydF4y2Ba)和Hateruma (gydF4y2BacgydF4y2Ba)站。黑线显示了四个反演框架的平均估计，阴影部分显示了每个反演在其一个标准偏差或68%不确定性范围内的估计。基于清单的中国大陆东部所有四种气体的排放估计值(由中国总排放量除以该地区35%的人口比例确定)显示为虚线(包括预计清单值)gydF4y2Ba17gydF4y2Ba2014年以后)。gydF4y2Ba

扩展数据图6使用按人口分布的先验排放量估算中国大陆东部的排放量。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba，估计每年的氟氯化碳-11排放量(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)、cfc-12 (gydF4y2BabgydF4y2Ba)及覆铜板gydF4y2Ba4gydF4y2Ba（gydF4y2BacgydF4y2Ba)，以中国大陆东部为例，采用按人口在空间上分布的先验排放。黑线显示了四个反演框架的平均估计，阴影部分显示了每个反演在其一个标准偏差或68%不确定性范围内的估计。基于清单的中国大陆东部所有四种气体的排放估计值(由中国总排放量除以该地区35%的人口比例确定)显示为虚线(包括预计清单值)gydF4y2Ba17gydF4y2Ba2014年以后)。CCl的gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，黑色符号表示额外的自底向上估计，由虚线和黑色方块表示，不确定性为95%gydF4y2Ba21gydF4y2Ba；还有黑钻石gydF4y2Ba16gydF4y2Ba，也是按人口规模计算的。导出的排放与在主要文本中导出的排放是一致的，后者假设在陆地上的空间均匀的先验排放。gydF4y2Ba

扩展数据图7四逆框架下CFC-11摩尔分数的模拟和观测。gydF4y2Ba

左，四种不同反演分析的模拟CFC-11摩尔分数与在Gosan和Hateruma测量的比较。对，模拟摩尔分数和观测摩尔分数之间的残差(数据减去模型)。阴影表示反演中假设的1-sigma模型数据不匹配的不确定性。模拟摩尔分数来源于后验发射。对于NAME-InTEM、FLEXPART-EMPA、NAME-HB和FLEXPART-MIT反演，分别对模型和数据应用了6小时、3小时、24小时和24小时的平均值，这表示了模型使用衍生的年排放量模拟观测数据时的时间分辨率。gydF4y2Ba

扩展数据表1四种反演方法建立的大气弥散模型，从中导出灵敏度“足迹”gydF4y2Ba
全尺寸表gydF4y2Ba
扩展数据表2基于最可能的生产和使用情景，估算了2013-2018年中国大陆东部地区CFC-11生产的相关参数gydF4y2Ba
全尺寸表gydF4y2Ba
扩展数据表3 2013-2018年中国大陆东部地区CFC-11产量相关参数估算，未假设CFC-11或CFC-12是目标生产物种，也未假设CFC-12的消费应用gydF4y2Ba
全尺寸表gydF4y2Ba

补充信息gydF4y2Ba

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引用本文gydF4y2Ba

Park, S, Western, l.m.， Saito, T。gydF4y2Baet al。gydF4y2Ba中国东部地区的CFC-11及相关化学品排放量下降。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba590gydF4y2Ba， 433-437(2021)。https://doi.org/10.1038/s41586-021-03277-wgydF4y2Ba

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  • DOIgydF4y2Ba:gydF4y2Bahttps://doi.org/10.1038/s41586-021-03277-wgydF4y2Ba

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