摘要
世界各地的城市中心广泛使用商业化学品1，对42亿人构成潜在的暴露风险2．根据《斯德哥尔摩公约》等国际和国家倡议，往往根据有害化学品在环境中的持久性、在生物有机体中的积累和毒性来评估它们3.．然而，现有的监管框架在很大程度上依赖于对母体化学品性质的了解，很少考虑到它们在大气中转化的产物。这主要是由于缺乏实验数据，因为在空气中的化学物质的复杂混合物中识别转化产物是一项巨大的分析挑战4．在这里，我们开发了一个新的框架——结合实验室和现场实验，筛选可疑化学品的先进技术，以及硅建模——来评估空气中化学品的风险，同时考虑大气化学反应。通过将该框架应用于有机磷阻燃剂，作为新兴关注的代表性化学品5，我们发现他们的转型产品分布在全球18个超大城市，这代表了以前未被认识到的世界城市人口的暴露风险。更重要的是，单个转化产品可能比母体化学品毒性更强，而且在一个数量级上比母体阻燃剂更持久，因此与转化产品混合物相关的总体风险也高于母体阻燃剂。我们的研究结果强调了在评估商业化学品的风险时考虑大气变化的必要性。
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数据可用性
图表和表格所示的完整数据集可在https://doi.org/10.5281/zenodo.5251825．源数据提供了这篇论文。
代码的可用性
RAIDAR模型是在一个名为暴露和安全评估(ease)套件的用户友好的在线平台上实现的，该平台可免费在线使用www.eas-e-suite.com．
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确认
我们感谢J. A. Arnot为RAIDAR模型的最新版本提供代码。我们感谢加拿大环境和气候变化空气污染项目(ECCC)的资金支持。这项工作也得到了化学品管理计划(CMP)的部分资助。本报告不反映任何针对上述物质的监管结论。
作者信息
作者及隶属关系
贡献
Q.L, J.L.和T.H.设计了这项研究。A.S.和T.H.领导了gap - mc项目。A.S.对亲本OPFRs进行了目标分析实验。X.Z.和春燕郝春燕对gap - mc样品进行了NTA实验。Q.L, X.Z.和W.L.分析了非靶质谱数据。q.l进行了OFR实验。L.L.进行了硅建模。祁立林、李立林、李立林、薛志忠、a.s.s、滕辉、洪辉、郝春燕、韦立林、kkl、彭立林、李志强、霍春燕、邵明林为本次科学讨论做出了贡献。Q.L.、L.L.、J.L.、A.S.和X.Z.撰写了手稿。
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相互竞争的利益
作者声明没有利益竞争。
额外的信息
同行评审信息自然感谢Kevin Jones和其他匿名审稿人对这项工作的同行评审所做的贡献。可以获得同行评审报告。
出版商的注意施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。
扩展的数据图形和表格
扩展数据图5R信号在加拿大多伦多，作为OPFR产品光化学生产的衡量标准。
R信号为OPFR产品的信号强度与相应父OPFR信号强度的比值。一个更高的R信号表明夏季光氧化作用增加。样本采集时间为夏季(2016年8月至9月)和冬季(2016年12月至2017年1月)。
扩展数据图6 opfr及其转换产品的持久性结果。
一个，模拟了三种氯化OPFRs (TCEP、TCPP和TDCPP)及其产品的总体持久性。b，对六种非氯化opfr (TBEP、TPhP、EHDP、TCP、TEHP和DPhP)及其产品的总体持久性进行了建模。c，三种氯化opfr及其转化产物(母化合物= 1)的相对持久性。d，六种非氯化opfr及其转化产物的相对持久性。暗红色、浅红色、深蓝色和浅蓝色分别代表氯化亲本OPFR、氯化OPFR产品、非氯化亲本OPFR和非氯化OPFR产品。注意，整体持久性越高，多媒体环境中的持久性也越高。标有星号的化合物是在特大城市现场样品中发现的化合物。
扩展数据图7辛醇-空气(日志K办公自动化)和辛醇水(原木K噢) pH = 7时opfr及其转化产物的分配系数。
暗红色、浅红色、深蓝色和浅蓝色分别代表氯化亲本OPFR、氯化OPFR产品、非氯化亲本OPFR和非氯化OPFR产品。
图8 OPFRs在水生生物中的生物积累及其转化产物。
一个，三种氯化opfr (TCEP, TCPP和TDCPP)及其产品的模拟生物浓缩因子(BCF)。b，六种非氯化opfr (TBEP, TPhP, EHDP, TCP, TEHP和DPhP)及其产品的模拟生物浓缩因子。c，三种氯化OPFRs及其转化产物(母化合物= 1)的相对生物积累量。d，六种非氯化opfr及其转化产物的相对生物积累量。暗红色、浅红色、深蓝色和浅蓝色分别代表氯化亲本OPFR、氯化OPFR产品、非氯化亲本OPFR和非氯化OPFR产品。请注意，较高的生物浓度因子表明在水生生物中具有较高的生物积累潜力。标有星号的化合物是在特大城市现场样品中发现的化合物。
图9 OPFRs及其转化产物对水生生物的毒性。
一个，模型傻瓜鲦鱼LC50三种氯化OPFRs (TCEP、TCPP和TDCPP)及其产品的值。b，模型傻瓜鲦鱼LC50六种非氯化OPFRs (TBEP、TPhP、EHDP、TCP、TEHP和DPhP)及其产品的值。c，三种氯化opfr及其转化产物(母化合物= 1)的相对毒性。d，六种非氯化opfr及其转化产物的相对毒性。暗红色、浅红色、深蓝色和浅蓝色分别代表氯化亲本OPFR、氯化OPFR产品、非氯化亲本OPFR和非氯化OPFR产品。注意，一个较低的傻瓜鲦鱼LC50说明毒性较高。标有星号的化合物是在特大城市现场样品中发现的化合物。
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刘Q.，李L.，张X.。et al。揭示空气中商业化学品的全球范围风险。自然600， 456-461(2021)。https://doi.org/10.1038/s41586-021-04134-6
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