主要

二氧化氮(NO2)是造成空气污染的重要因素，是主要污染物，也是臭氧和细颗粒物产生的前体。人体暴露于高浓度NO2浓度与呼吸道感染等一系列不良后果相关2，3.，4在美国，哮喘发病率增加5，6，肺癌7以及总体死亡率8，9．没有2观测结果表明，空气质量与运输等污染燃烧源有关6，21．初步调查发现大气中NO含量大幅下降2卫星观测柱10，11，12，13，14，15，16在环境NO中2来自地面监测的浓度17，18，19，20.在为减少COVID-19传播而实施的封锁期间。然而，大气柱与健康和政策相关的环境地面浓度之间的关系以及稀疏地面监测用于广泛评估的代表性仍然存在问题。因此，有必要将NO的卫星观测联系起来2列到地面浓度。考虑气象因素对近期NO的影响也很重要2变化22并量化NO2在长期趋势的背景下，COVID-19干预措施带来的变化23．此外，空气质量监测点往往优先位于高收入地区，这就提出了如何减少空气污染的问题2在潜在易感人群较多的低收入地区有所改变。地面NO变化的估计2从卫星遥感得到的浓度将填补地面监测仪之间的空白，在监测稀疏的地区提供有价值的信息，并更清楚地将卫星观测与地面环境空气质量联系起来。

以前卫星估算的地面NO2使用了NO的垂直分布信息2从化学输运模型到相关卫星NO2柱密度与地面浓度24，25，26．最近的工作改进了这一技术，允许卫星柱密度约束垂直剖面形状，允许更准确地表示子模型网格变化，降低对模型分辨率和模拟剖面形状误差的敏感性，并提高卫星衍生的地面浓度和现场监测数据之间的一致性27．应用此技术检查NO的变化2在封锁期间，弥补了以往侧重于地面监测器或卫星柱密度的研究之间的差距，从而提供了关于暴露变化的更完整和更可靠的图像。

自2005年以来，卫星编号的黄金标准2美国宇航局的地球观测系统Aura卫星上的臭氧监测仪器(OMI)进行了观测28，29．最新的遥感光谱仪，欧洲航天局的对流层监测仪(TROPOMI)30.在哥白尼哨兵5p卫星上，一直在提供NO2自2018年以来，获得了更精细的空间分辨率和更高的仪器灵敏度。这些属性允许生成TROPOMI NO2100倍分辨率的地图(大约1 × 1公里)2)，以一个月为平均期31，32，改进了精确OMI地图所需的空间和时间平均(通常约为10 × 10公里)2一年以上)24．同时，OMI仪器在过去15年中出色的稳定性为长期趋势分析提供了理想的数据集28，33为最近的TROPOMI数据提供了背景。

封锁限制是关于减少活动对减轻空气污染效果的实验。牛津COVID-19政府应对跟踪(OxCGRT，https://www.bsg.ox.ac.uk/research/research-projects/coronavirus-government-response-tracker#data)一直在监测政府施加的限制，研究表明NO2在实行严格封锁的国家，城市的降幅更大34．然而，关于地方一级的封锁严格程度或各排放部门如何应对封锁的信息有限。以观察为基础的封锁强度指标可以为审查城市一级的封锁或审查与不同排放部门的封锁有关的空气质量影响提供有用的信息。

在这里，我们利用TROPOMI的高空间分辨率来推断全球地面水平NO2据我们所知，这是一个前所未有的空间分辨率，足以评估全球各个城市，并检查地面上NO的变化2发生在2020年1月至6月COVID-19封锁期间。本文介绍的案例研究表明，基于卫星的估算如何提供关于封锁驱动的NO的重要空间变异性的信息2变化，在NO2应对各排放部门的封锁。我们还使用TROPOMI为OMI观测的长期记录(2005-2019年)提供了精细尺度结构，这为检查地面NO的趋势提供了机会2为最近的变化提供背景。

全球没有2浓度和趋势

全球年平均tropomo地平面NO22019年的浓度提供了初始基线(图;1)．优异的分辨率(~1 × 1 km2)的地面编号2浓度显示明显的异质性(补充图。1- - - - - -7)．没有2城市和工业地区的情况明显好转。由tropomi推算的地面浓度与现场观测结果一致(r= 0.71,N= 3,977，原地对卫星斜率= 0.97±0.02)，如补充图所示。8．忽略了NO的时空变异性2柱-地表关系降低了与地面监测仪的一致性(斜率= 0.78±0.01)，表明了将卫星柱与地表浓度联系起来对暴露评估的重要性。

图1:卫星源地平面NO2浓度。
图1

一个， TROPOMI-derived 2019年平均地平面NO2浓度约为1 × 1 km2决议。b， 2005-2019年OMI和tropomi衍生的年平均地面浓度趋势。颜色强度代表趋势的统计显著性。c- - - - - -e，人口加权平均值NO2从地面监测仪和卫星获取的NO2在中国的地面监测点采样(c)、欧洲(d)及北美(e)，以有地面监测数据期间的平均浓度归一化。黑色(来自地面的)和红色(来自卫星的)值表示有地面监测数据的时期的趋势。只包括在整个时间段内具有可用数据的监视器。误差条表示总体加权标准差。f，人口加权平均卫星推断地平面NO2在南美洲、非洲、中东和大洋洲的浓度。在顶部给出了给定时间段的趋势。所选择的时间段是为了反映最近几年观察到的一致趋势。误差条表示使用自举方法的总体加权均值的不确定性。

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对空气污染长期变化的研究为COVID-19封锁期间的变化提供了背景(图2)1，补充图。1- - - - - -7)．采用卫星没有2从2005年到2019年，美国和欧洲大部分地区、中国东部、日本以及南非约翰内斯堡附近的城市地区的浓度有所下降，这在很大程度上反映了对车辆和发电的排放控制。没有2在墨西哥、加拿大北部的阿尔伯塔油砂地区、整个巴尔干半岛、中国中北部、印度和中东地区，都观察到海平面上升，这与地面监测数据报告的趋势大致一致35，36，37．中国的趋势可以分为三个阶段:2005-2010年地面浓度上升，2010-2013年趋于稳定，2013-2019年下降。这一变化是由更严格的车辆和发电排放标准推动的38与观察到的NO变化相一致2列39，40．同样，2005-2010年期间，南美洲城市和工业区的浓度有所增加，2005-2015年期间南非和中东地区的浓度有所增加，近年来则有所下降。这些区域在这些时期的趋势图见补充图。9．由于煤炭电力需求的增加和工业排放的增加，印度的浓度在这两个时期都有所增加41．人口加权NO的趋势2浓度，用来表示种群NO2暴露量，是通过在北美、欧洲和中国的地面监测仪和同步采样的卫星观测计算出来的。卫星来源的浓度呈下降趋势(−2.8±0.2% yr)−1欧洲2005-2019年，- 4.3±0.7%年−1北美2005-2019年，- 6.0±0.7%年−1(2015-2019年)，与地面监测数据趋势吻合较好(在0.7%以内)−1在北美，年0.3%−1在欧洲，年增长1.2%−1在中国)。

地区没有2封锁期间的变化

数字2显示2020年4月至2019年4月平均地面NO的差异2由TROPOMI观测得到的浓度。没有22020年大多数区域的浓度低于2019年，特别是在城市地区，2020年全球人口加权平均浓度相对于2019年下降16%。无花果。3.该区域地图侧重于每个地区人口加权区域平均集中度变化最大的月份，由于封锁限制发生得比其他国家早，中国还包括了一个额外的时期。区域人口加权平均浓度下降了17-43%。2月份中国的降幅最大，浓度下降超过10亿分之一(ppbv)，东部城市地区的大幅下降持续到4月份。因此，这些封锁措施暂时支持了整个北美的下降趋势42和欧洲25在过去的20年里，在中国自2012年以来43这得益于汽车和发电技术的进步，同时暂时缓冲了印度和中东能源需求不断增长带来的变化40，44，45．没有2中部地区(成都和重庆)2020年4月的死亡人数有所增加，因为这段时间开始解除封锁。

图2:4月平均地面NO差异22020年至2019年。
图2

使用TROPOMI观测数据在大约1 × 1公里处得出的浓度2决议。

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图3:地面高度NO的变化2在封锁。
图3

每对图像左侧为tropomi衍生的月平均NO2与2020-2019年的差异约为1 × 1公里2．对，OMI+ tropomi衍生的NO2的趋势。年平均长期趋势经季节变化校正。每个区域的趋势计算时段的选择是为了反映最近几年观察到的一致趋势，并在地图上方标明。每个面板下的值表示给定区域的人口加权平均差值。

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数字3.为长期NO分布图2背景趋势。在大多数区域，在COVID-19限制期间观察到的变化超过了在长期趋势中观察到的预期逐年差异(表2)1)．2020-2019年人口加权平均集中度变化低于长期趋势，北美为17±7，欧洲为19±2，非洲和中东为2.9±0.6，亚洲为3.6±0.6，南美为8±7，大洋洲为2±2。

表1 tropomi衍生的、人群加权的地面水平NO2数据
全尺寸表

气象差异是使用GEOS-Chem化学运输模型计算的，排放清单不包括因COVID-19封锁政策而发生的变化，但确实反映了气象变化。补充图。10显示了在2.0°× 2.5°分辨率下tropomi衍生的变化，并与相同分辨率下的模拟值进行了比较。不加权人口分析2在亚洲、欧洲、南美、非洲和中东，由于气象因素造成的浓度变化比观测值小2-6倍;因此，单靠气象学无法解释观测到的减少。如其他研究所指出的，美国中部的浓度增加10，似乎不是气象驱动的，可能是由于生物NO的变化x来源。

补充图。11显示1 - 6月人口加权月平均NO的比率22020年至2019年在选定地区的集中度。大多数地区的NO降幅最大24月是封锁条件最强的时候(4月18日，全球平均COVID限制严格指数(定义在方法中)达到最大值0.79)，除了1月开始封锁的中国。在大多数地区，2020年NO2由于放松旅行限制(6月30日全球平均严格指数为0.60)以及土壤、闪电和生物质燃烧排放增加降低了环境NO的敏感性，浓度在5月或6月恢复到封锁前的水平2到人为排放。

城市和国家一级NO2变化

我们的卫星衍生的地面水平NO的高分辨率2数据集可以评估更大的NO变化22020-2019年的城市浓度明显。我们计算了tropomi观测的月平均地面NO的变化2从2020-2019年，与气象和长期趋势造成的预期变化相比，215个主要城市(每个国家人口超过100万的10个人口最多的城市)的月平均封锁严格指数最高(补充表)1)．大多数城市都有tropomi衍生的NO2不能仅用气象变化来解释的减少。例如，卫星衍生的NO2尽管气象条件有利于增加NO，但北京3月份的浓度下降了45%2．雅加达、马尼拉、伊斯坦布尔、洛杉矶和布宜诺斯艾利斯等城市的NO都有所下降2，尽管气象条件同样不利。包括莫斯科、东京、伦敦、纽约、多伦多和德里在内的一些城市的气象条件可能导致NO2与排放变化无关，但观测到的浓度变化超过了预期的气象变化。

通过该数据集对各个城市进行的一致分析显示，这215个城市的平均观测下降了32±2%。气象驱动的平均预期变化为−1±1%，长期趋势导致的平均预期变化为1.4±0.4%。补充图。12显示这些减少与79项研究中381个地面监测值的发现一致34(32±2%)。在这215个城市中，有65个城市所在国家的地面监测数据无法用于以前的研究。值得注意的是，没有监测的65个城市主要位于非洲和东南亚的低收入国家。未受监测国家的平均人均国民总收入为7 100美元，而受监测国家为25 000美元，这表明卫星产生的地面浓度在提供关于低收入区域的资料方面具有潜力。综上所述，观察到NO的减少2全球200多个城市普遍受到COVID-19封锁的影响，气象和一切照旧的变化在当地有不同的调节作用。

表格1为全国人口加权NO月平均值22020-2019年变化最大的月份的浓度、COVID-19封锁限制期间的变化、气象影响和长期趋势。在国家和区域尺度上，气象影响一般较小。多年趋势为COVID-19封锁期间观察到的变化规模提供了背景。3月份的下降2从2019年到2020年，美国的浓度相当于4年的长期NO2减少。同样，NO2在新冠肺炎封锁期间，相当于中国减少了3年多，德国减少了23年。从全球来看，2020年4月的人口加权NO2浓度比2019年4月下降0.53±0.06 ppbv，相当于15±4年的全球NO2减少。

没有2作为锁定指示器

这个卫星得出的地面水平NO2数据集和封锁严格程度为旅行限制的影响提供了支持证据(补充图。13)．总体加权平均观察NO的比值22020年至2019年，每个国家以及1月至6月的每个月都在计算。2020/2019年度NO2封锁最严格的国家(每月最低严格指数大于第75百分位)的比率比封锁最弱的国家(每月严格指数中位数小于第25百分位)低29±3%。实行严格封锁的国家的上限和中位数比率也较低。这两个分布具有相似的可变性(标准偏差0.02和0.03)，这表明由于气象因素，这两个分布的年际可变性相似。当只关注每个国家封锁最严格的月份时，人口加权NO2与封锁强度相关，严格封锁国家的变化(如果封锁指数>80，则平均下降43%)是封锁较弱国家的变化(如果封锁指数<40，则下降12%)的三倍多。

这种关系表明卫星来源NO2浓度提供了关于封锁效应空间分布的观测信息，而基于政策的严格度指数无法提供这些信息。例如，尽管基于策略的严格性指数在大多数情况下为国家提供了单一值，但城市级NO2印度的浓度下降幅度在30-84%之间，反映了当地流动性限制、排放源及其对封锁的敏感性的变化。补充图。14探讨NO的敏感性2在印度，中国和美国的交通和电力部门排放的浓度，通过检查NO的变化分布2集中在每个国家20个最大的人口中心和20个最大的化石燃料燃烧发电厂。所有国家都有大量的NO2在城市中下降，但在与电力部门相关的地区，敏感性有所不同，印度发电厂附近的浓度下降(平均变化为- 35±4%)，中国为- 28±8%，但在美国变化不显著(- 4±8%)。没有观察到2这些发电厂的变化超过了仅气象学的预期变化(印度、中国和美国分别为- 8±2%、- 1±4%和- 1±3%)。尽管各发电厂之间的可变性反映了包括气象、电力需求、燃料类型和工厂特定排放控制在内的区域不同因素的混合，以及包括交通在内的其他部门在附近排放的变化，但这些差异表明当地空气质量对影响能源部门的活动限制的敏感性。

研究卫星来源NO的地理差异2城市区域内的集中度也提供了信息。例如，在美国佐治亚州亚特兰大市周围，排放源之间的差异很明显(补充图)。15)．人口加权NO2从2019年4月到2020年，亚特兰大及周边地区的浓度下降了28%，但观测到的变化存在很大的空间变化率。最大的不2在城市东南部的一家大型燃煤电厂附近发现了下降，而在西北部的另一家电厂附近则发生了显著变化。哈茨菲尔德-杰克逊国际机场附近的下降幅度也更大——反映了航空旅行的急剧放缓——以及市中心西部和东北部的郊区，比市中心核心地区的下降幅度更大。补充图。15还显示了NO的范围2当地居民经历的变化。超过120万人生活在NO2减少超过40%，而近100万人经历了10%或更少的减少。其他主要城市的人口暴露也存在类似的异质性，如补充图所示。16．例如，在巴黎大都市区，有超过100万人经历了NO2减少75% (4.5 ppbv)或更多(第10百分位暴露)，而另一个相似大小的子集经历了23% (0.6 ppbv)或更少(第90百分位暴露)的变化。在本文研究的城市中，有68个城市在封锁期间人口暴露变化的四分位数范围为20个百分点或更大，其中22个城市不受监测。研究发现NO2封锁期间，美国城市的社会经济、民族和种族群体的变化各不相同46，因此，在这里观察到的其他主要城市的变化表明，其他地方可能也存在类似的差异。NO的异质性2变化表明需要卫星观测提供的关于封锁效应的精确解析信息。

我们发现使用这个卫星衍生的NO2数据集作为封锁条件的观测代理，也有助于确定封锁驱动的排放变化与二次污染物之间的联系。例如，几项研究发现，细颗粒物(PM2.5)，因为气象学、远程传输和非线性化学使PM之间的关系复杂化2.5也没有x排放47，48．这些研究中的一个挑战是关于当地封锁强度的有限观测信息。最近的工作研究了2020-2019年卫星衍生PM的变化2.5浓度发现，封锁导致PM减少2.5可以通过使用化学输运模型将气象影响与排放影响分开，并侧重于对减排最敏感的区域，来确定浓度49．在这里，我们检查相同的卫星衍生PM2.5数据集使用tropomi衍生的地面水平NO2来识别PM所在的区域2.5浓度很可能与封锁有关或对NO敏感x排放。补充图。17为月平均PM的变化分布2.52020-2019年2月中国、4月北美和欧洲的浓度。2020-2019年NO最大的地区2浓度降低(90百分位)被认为是有显著NOx减排。人口加权平均PM2.5浓度整体下降;然而，NO含量最高的地区2减少的地区经历了更大的PM局部变化2.5在中国的浓度较低，在北美的程度较低，表明PM的敏感性2.5到更改NOx排放量可以推断出来。PM的年度变化2.5不管NO的变化，欧洲的浓度是相似的2这表明气象或运输对PM的作用更大2.5在这个地区和时期。这些结果与以前使用化学输运模型来确定局部排放重要的区域时的发现一致49．因此，这些卫星衍生的地表NO提供了锁定条件的观测代理2浓度提供了空间分辨信息，以确定PM2.5也没有2(从代理人的角度来说，没有x排放)是最强耦合的。

影响

地面NO显著降低2在COVID-19封锁期间，全球200多个城市的调查结果是估计地面一氧化氮技术最近取得进展的结晶2来自卫星观测27以及来自TROPOMI的高分辨率卫星观测，可以估算高空间分辨率的NO短期变化2曝光。这种方法弥补了监测数据(测量地面空气质量，但具有较差的空间代表性)和卫星柱数据(提供空间分布，但不太具有地面空气质量代表性)之间的差距。推断全球地面水平NO的能力2具有足够分辨率以评估单个城市甚至城市内梯度的浓度是卫星遥感仪器和算法的一项重要发展。此外，这些卫星衍生的地面级NO2浓度提供了有关未受监测的社区和人口的信息，这些社区和人口在以地面监测数据为重点的研究中代表性不足。这些城市的NO特征不同2封锁期间的浓度和变化促使在缺乏当地地面监测的情况下需要进行卫星观测。地面层NO的变化2由于COVID-19封锁限制，其影响超过了近期的长期趋势和预期的气象驱动变化，这表明限制排放的政策可能对NO产生影响2曝光。这些信息与健康影响评估有关;例如，专注于地面监测数据的研究表明，封锁期间与空气质量改善有关的健康结果有所改善，包括由于NO减少，全球死亡人数估计减少了78万，儿科哮喘病例减少了160万2曝光20.．我们的研究表明，封锁导致的地面NO存在相当大的空间变异性2与人口密度不一定相关的变化，表明根据地面监测员观察到的变化来估计人口NO的广泛变化可能会产生不确定性2曝光。基于卫星的地面编号2估计值提供了关于NO空间分布的高分辨率信息22020年无法通过地面监测实现的变化，特别是在没有充分地面监测的地区，应在未来的健康研究中改进暴露估计。此外，缩小尺度的OMI观测得到的地面浓度为对比过去缓解努力对长期NO的影响提供了机会2与更严格的法规导致的短期变化相反的趋势，以及改善与长期NO相关的健康结果研究的机会2曝光。

观察到的NO变化之间的联系强度2浓度和封锁严格度表明卫星地面NO2浓度提供了有关封锁条件的有用观测和空间分辨信息。这为研究COVID-19传播提供了一种观察性指标，用于检查封锁限制对限制流动性的效果。在这里，我们利用这些信息来说明NO的不同敏感性2从浓度到各种排放源的变化再到封锁限制。这些数据的未来应用可能包括研究影响国家内部和国家之间这种变化的社会经济驱动因素。卫星来源的地面NO2和点2.5还表明了这些数据作为观测代理的效用，以确定存在颗粒物等二次污染物的地区2.5或臭氧对NO更敏感x排放;如果不使用化学传输模型，这些联系就很难追踪50．

这些数据提供了改善NO的信息2-接触估计，以检查接触趋势，随后估计健康负担的变化。这些发展为推进与NO有关的空气质量健康评估提供了极好的机会2及其与燃烧有关的空气污染物混合物。

方法

数据

我们使用对流层NO2来自OMI (NASA标准产品版本4)的列51和TROPOMI52，53卫星仪器。这两种仪器都测量太阳同步轨道上紫外-可见(UV-vis)光谱波段的太阳背散射辐射，当地立交桥时间在下午1:30左右。2018年4月至2020年10月的TROPOMI观测数据用于检测近期NO2，以及2005年1月至2019年12月的OMI观测数据用于研究长期趋势。云分数大于0.1或被标记为质量差或被雪覆盖(即TROPOMI质量保证标志<0.75)的观测数据被排除在外。虽然TROPOMI观测的分辨率为3.5 × 5.5 km2，多项研究表明，过采样技术可以提供准确的NO2地图在1 × 1公里2平均超过一个月的解决方案31，32，54．面积加权过采样技术55，56用于绘制每日卫星NO2TROPOMI在~0.01°× 0.01°(~1 × 1 km)上的柱状观测2)分辨率网格，从OMI到0.1°× 0.125°(~10 × 10 km2)网格，因为这些分辨率平衡了观测精细尺度结构所需的精细分辨率，以及尽量减少观测中采样偏差和噪声的影响。补充图。8提供了进一步的证据，证明一个月的周期可以对1 × 1公里提供足够的观测2当采样周期从一年减少到一个月时，tropomi得出的地表浓度与原位观测之间的一致性不会恶化。此外，我们将2019年的月平均浓度估估值与2019年的年平均值进行了比较，并发现高度相关性(r= 0.90)，表明相似的空间变异性。我们通过对GEOS-Chem模拟的月或年平均柱密度进行采样以匹配卫星，使用以下描述的GEOS-Chem化学传输模型计算的校正因子，修正了卫星记录中由于持续多云期或表面积雪而产生的采样偏差。

我们使用每小时地面编号2来自监测器的测量，以限制和评估基于卫星的估计。美国环境保护署空气质素系统(https://aqs.epa.gov/aqsweb/documents/data_mart_welcome.html)，加拿大环境与气候变化国家空气污染监测计划(http://maps-cartes.ec.gc.ca/rnspa-naps/data.aspx)，欧洲环境局(https://aqportal.discomap.eea.europa.eu/index.php/users-corner/)， 2015-2020年中国全国空气质量监测网数据为(数据来源于https://quotsoft.net/air)。被归类为道路附近的欧洲监测器被排除在外。每个站点的月和年平均浓度是通过13:00-15:00小时(对应于卫星立交桥时间)的每小时观测数据的平均值计算出来的，并根据Lamsal等人的研究对由于其他活性氮物种干扰而导致的监管测量中的已知高估进行校正。24．

研究COVID-19封锁政策与地面NO之间的关系2浓度，我们使用牛津COVID-19政府应对跟踪系统(OxCGRT，https://www.bsg.ox.ac.uk/research/research-projects/coronavirus-government-response-tracker#data)．OxCGRT根据遏制和封锁政策(例如，关闭学校和工作场所、居家令、限制聚集)，提供每日国家级政策“严格指数”，范围从0到100。我们还使用了国际地球科学信息网络中心2005年、2010年、2015年和2020年可用年份的人口密度数据，并对其他年份进行线性插值(https://doi.org/10.7927/H4JW8BX5)．

从卫星柱状观测推断地面浓度

地面没有2浓度来源于TROPOMI NO2列遵循Cooper等人开发的方法。27．该算法建立在Lamsal等人首次开发的方法的基础上。24使用geos - chem模拟的地面与对流层柱NO2浓度。更新后的算法使用卫星观测的柱密度和地面监测数据作为边界层剖面形状的观测约束，降低了对模型分辨率的敏感性，并提高了卫星推导的地面浓度与现场观测之间的一致性。有关此方法应用的技术详情载于补充资料。

对于长期趋势分析，我们使用更近期的TROPOMI观测数据为omi观测到的NO提供了精细分辨率的空间结构2列遵循Geddes等人的方法。25．年平均OMI NO2柱状网格为10 × 10公里2采用分辨率和中值滤波器来降低噪声。我们平滑了两年(2018年4月- 2020年4月)的平均值TROPOMI NO2在1 × 1公里处绘制柱子2分辨率采用二维箱车算法，平均窗口为10 × 10公里2以匹配网格化的OMI NO的分辨率2列。然后，我们缩小了年平均OMI NO2立柱采用1 × 1 km的比例2将TROPOMI列转换为平滑的TROPOMI列。然后，按照TROPOMI所使用的方法，使用缩小的列来推断地面浓度。补充图。18通过比较来自omi的地面浓度与来自降尺度柱的地面浓度，证明了这种降尺度方法的实用性。在将2020-2019年月平均浓度变化与长期趋势进行比较时，年平均浓度趋势按2019年月平均浓度与2019年年平均浓度的比率进行缩放，以考虑季节性因素。

此处使用GEOS-Chem化学传输模型版本11-01 (https://geos-chem.seas.harvard.edu/)表示否2垂直剖面图及评估气象影响。GEOS-Chem使用详细的HO模拟大气化学和物理x-不x-VOC-O3.-气溶胶化学机理57，58由NASA全球建模和同化办公室MERRA-2再分析的气象数据驱动59．Hammer等人对仿真进行了详细的描述。60．我们将检索中使用的先验剖面替换为使用GEOS-Chem模型模拟的剖面，以确保TROPOMI、OMI和GEOS-Chem之间垂直剖面表示的一致性。我们模拟NO2水平分辨率为2°× 2.5°的2005年1月至2020年6月剖面。补充图。19显示了在北美、欧洲和亚洲使用0.5°× 0.625°模拟试验的结果。卫星来源的~1 × 1千米地面浓度2分辨率对先验信息的分辨率不敏感，与Cooper等一致。27，因此这里使用2°× 2.5°来保持所有区域的一致性。

推断国家和城市级别NO2COVID封锁期间的变化

城市级别的月平均值是根据~1 × 1公里的tropomi浓度计算得出的2平均分辨率超过20 × 20公里2城市周边地区。利用2°× 2.5°分辨率的GEOS-Chem模拟，在这两年排放一致的情况下估算气象影响，并缩小到约1 × 1公里2利用tropomi衍生的地面浓度水平变异性的分辨率。补充图。20.表明GEOS-Chem模拟可以代表气象驱动的NO变化2在封锁前时期。对北美、欧洲和澳大利亚2005-2019年、亚洲和非洲2015-2019年以及南美2010-2019年的趋势进行了定义，并根据季节性进行了缩放。

国家一级人口加权平均数，用于表示人口编号2暴露，是用~1 × 1公里的浓度计算的2决议通过:

$ $ {\ rm{人口}}- {\ rm{重}}\ {\ rm{意味着}}= \压裂{{\总和}_ {i = 1} ^ {{\ rm{电网}}\,rm{盒子}}{\ \,{\ rm在}{}\,{\ rm{国家}}}{P} _{我}\,{x} _{我}}{{\总和}_ {i = 1} ^ {{\ rm{电网}}\,rm{盒子}}{\ \,{\ rm在}{}\,{\ rm{国家}}}{P} _{我}},$ $
（2）

在哪里x我是NO2浓度和P我人口是否在1 × 1公里范围内2网格框。

不确定性的限制和来源

国家和区域一级人口加权平均值的不确定性值(σ总计)表示三个主要误差源的正交和:

$ ${\σ}_ {{\ rm{总}}}= \√6{{\σ}_ {{\ rm{流行}}- {\ rm{加权}}}^{2}+{\σ}_{{{ω\}}_ {{\ rm{\马克斯}}}}^{2}+{\σ}_ {{\ rm {AMF2020}}} ^{2}}。$ $
（3）

总体加权平均数的不确定性(σpop-weighted)使用自举方法进行估计61．2020年的不确定性2估计(σAMF2020)产生的原因是使用模拟剖面作为计算卫星气团因子和告知柱与地面关系的先验信息，因为这些模拟使用的排放清单不反映与covid -19相关的旅行限制造成的变化。这种误差可能导致对柱状NO的比例估计过高2，导致卫星反演的地面水平NO值被高估2浓度和对2020-2019年差异的低估。我们估计σAMF2020通过进行敏感性研究，其中人为NOx排放均匀减少50%，以评估这种排放误差对地面NO的影响2估计。减少人为NOx排放减少50%导致月平均人口加权NO变化5%22020年3月北美、欧洲和亚洲的浓度。气溶胶也会增加空气质量因子计算的不确定性，因为封锁期间人为散射气溶胶的减少可能会降低空气质量因子，从而导致对NO的低估2改变62，63．然而，这可能是估计NO不确定性的一个小来源2由于封锁造成的变化，因为大多数地区的气溶胶浓度变化很小49气溶胶浓度降低10%意味着NO的不确定性2低于5%64．额外的不确定性(\({\sigma}_{{\Omega}}_{\max}}\))的选择Ω马克斯参数(详见补充资料)，特别是在地面监测数据不足的地区Ω马克斯．我们估计\({\sigma}_{{\Omega}}_{\max}}\)通过评价平均总体加权NO的敏感性2浓度变化到20%Ω马克斯．国家层面的中位数\({\sigma}_{{\Omega}}_{\max}}\)数值为~7%。趋势中的不确定性值由加权线性回归计算，其中年平均浓度由σ总计．

尽管这里的测试表明卫星产生的地面NO2浓度对算法中使用的模拟数据的分辨率不敏感，在模拟网格框的边缘可能会出现不连续。为了量化这种不确定性，我们计算了每个区域网格框边界上的差异。在大多数地区，不连续程度很小(92%的病例<0.5 ppbv, 98%的病例<0.5 ppbv2>2 ppbv)，但在某些情况下可能更大(0.02%的病例中>2 ppbv为NO2浓度>2 ppbv，最高4.5 ppbv)。

2019年8月，TROPOMI观测的沿轨分辨率由7公里变为5.5公里。这一变化可能会影响年际比较，特别是依赖于卫星观测到的空间结构的过程的分网格降尺度。为了检验这种变化的影响，我们进行了一个案例研究，其中亚洲的年平均地表浓度使用两个不同的子网格比例因子(ν在其他变量保持不变的情况下，由分辨率变化前后一年的观测确定。对于年平均浓度大于1 ppbv的网格盒，两种测试之间的平均相对差异为9%，区域人口加权NO发生变化2浓度为3%。在NO较大的区域，对观测分辨率的敏感性更大2增强，尽管相对差异大于25%出现在不到5%的网格框中。这些检验表明，尽管观测分辨率的变化可能改变一些空间梯度，但对人口暴露估计的总体影响很小。

上述不确定度值表示将卫星观测到的倾斜柱转换为地表浓度时的不确定度，不表示从卫星观测到的辐照度中检索倾斜柱时的系统误差(~10%)，或空气质量因子计算中的误差(23-37%)，这两者在先前的研究中已被广泛检验52，65．在空气质量因子计算中使用高分辨率输入可以减少与空气质量因子计算有关的误差66，67并且在通过子网格参数化将柱密度转换为表面浓度期间部分缓解27．

虽然我们使用缩放因子来校正持续云量或表面积雪造成的抽样偏差，但如果抽样率足够低，特别是对于城市级的计算，月平均计算中的偏差可能会持续存在。大部分城市在补充表中调查1有足够的抽样以进行稳健的月平均值计算(表中所示月份的中位数抽样率为每月14天)，但2019年或2020年的两个城市在给定月份的每月观测数据少于5天(在补充表中标记为*1)．然而，这些城市的结果与附近采样频率更高的城市一致，尽管采样频率较低，但这些结果仍有信心。

该数据集比过去卫星来源的地面NO数据有了实质性的改进2估计，因为更新的算法对模型分辨率不太敏感，并且与以前的估计相比，利用了更高分辨率的卫星观测。然而，局限性仍然存在。在小于1 × 1公里的尺度上可能存在相当大的精细尺度变异性2这里使用的分辨率不能被卫星观测捕获68，69．此外，地面监测数据被用作将观测到的柱密度转换为地面浓度的约束条件，因此绝对浓度值在无法获得地面监测数据的时间段或区域可能不太准确。然而，这些数据对于检查相对年际变化或趋势分析仍然有用。结合OMI和TROPOMI观测数据，我们假设TROPOMI在2018-2020年观测到的空间梯度可以应用于OMI整个2005-2019年时间序列。新的或消失的具有小羽流足迹的点排放源可能会影响这一假设;然而，过去对类似假设的评估并没有发现它是一个重大的错误来源25．在有大量自由对流层NO的地区，柱到地面的转换可能会出现额外的误差2比如飞机排放物或闪电。