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氯激活和增强的野火气溶胶引起的臭氧损耗

主题

文摘

显著的扰动平流层观察氯物种的丰度和臭氧在南半球中纬度地区在2020年澳大利亚的森林大火1,2。这些变化在大气化学成分表明,野火气溶胶化学影响平流层氯和臭氧损耗。在这里我们建议野火气溶胶含有氧化有机物和硫酸的混合物3,4,5,6,7增加盐酸溶解性8,9,10,11和相关的多相反应率,激活活性氯物种和提高臭氧亏损率在相对温暖的平流层的温度。我们测试我们的假设比较大气观测和模型模拟,包括建议的机制。模仿2020年改变盐酸,硝酸氯和次氯酸丰度是在良好的协议与观测1,2。我们的研究结果表明,野火气溶胶化学,虽然不是会计记录时间的2020年南极臭氧空洞的面积,产量的增加它的面积和中纬度地区南部的3 - 5%的损耗臭氧总量列。这些发现增加问题2,12,13更频繁和剧烈的野火可能推迟臭氧恢复在一个变暖的世界。

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图1:盐酸溶解性在不同的液体。
图2:观察和模仿2020年异常从30 - 50°S在68 hPa化学物种。
图3:观察和模仿垂直剖面异常从2020年6 - 7月30 - 50°S化学物种。
图4:观察和模仿混合比例的化学物种在70 - 80°S, 68 hPa。

数据可用性

在这项研究中使用的所有数据是公开的。美国职业足球大联盟数据:https://disc.gsfc.nasa.gov/datasets?page=1&source=Aura%20MLS;ACE-FTS数据:http://www.ace.uwaterloo.ca(注册:https://databace.scisat.ca/l2signup.php);CESM1-CARMA:https://doi.org/10.7910/DVN/GHNJQA

代码的可用性

本研究中使用的模型可以在访问https://www2.cesm.ucar.edu/models/cesm1.2/cesm/doc/usersguide/x290.html。所述变化的动力学参数化是可用的https://doi.org/10.7910/DVN/GHNJQA

引用

  1. 桑提人,m . l . et al .长期和普遍的扰动在南半球的组成中间纬度低平流层澳大利亚新年的火灾。地球物理学。卷。49e2021GL096270 (2022)。

    文章广告谷歌学术搜索

  2. Bernath, P。,Boone, C. & Crouse, J. Wildfire smoke destroys stratospheric ozone.科学375年,1292 - 1295 (2022)。

    文章广告中科院PubMed谷歌学术搜索

  3. 高,s . et al .气溶胶中水溶性有机组件与南部非洲稀树大草原火灾:识别、演化和分布。j .地球物理学。Res。108年8491 (2003)。

    文章谷歌学术搜索

  4. 茶室,S。,Kawamura, K., Andreae, T. W., Hoffer, A. & Andreae, M. O. Molecular distributions of dicarboxylic acids, ketocarboxylic acids and α-dicarbonyls in biomass burning aerosols: implications for photochemical production and degradation in smoke layer.大气压。化学。理论物理。10,2209 - 2225 (2010)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  5. Trebs, et al .实时测量氨、酸性微量气体和水溶性无机气溶胶物种在亚马逊流域的农村的网站。大气压。化学。理论物理。4,967 - 987 (2004)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  6. 韦森特,et al。有机物种形成的气溶胶在葡萄牙中部森林大火在2009年夏天。大气压。环绕。57,186 - 196 (2012)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  7. 锤,m . d . et al .组成、大小和云凝结核活动的生物质燃烧气溶胶来自澳大利亚北部草原火灾。大气压。化学。理论物理。17,3605 - 3617 (2017)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  8. 艾哈迈德,W。,杰拉德,W。&Malukdar, V. K. Significance of the solubility of hydrogen halides in liquid compounds.j:。化学。20.,109 - 116 (1970)。

    文章中科院谷歌学术搜索

  9. 杰拉德,w . & Macklen大肠氢卤化物在含氧有机化合物的溶解度。即溶解度氯化氢的醇、羧酸、酯。j:。化学。6,241 - 244 (1956)。

    文章中科院谷歌学术搜索

  10. 杰拉德,W。,Mincer, A. M. A. & Wyvill, P. L. Solubility of hydrogen halides in organic compounds containing oxygen. III. Solubility of hydrogen chloride in alcohols and certain esters at low temperatures.j:。化学。9,89 - 93 (1959)。

    文章中科院谷歌学术搜索

  11. 国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC),福格,p·g·T。、杰拉德、w和聪明,h·l . (eds)氢卤化物在非水溶剂(溶解度数据系列)42卷(帕加马,1990)。

  12. Yu, p . et al .持久的平流层变暖由于2019 - 2020年澳大利亚野火烟雾。地球物理学。卷。48e2021GL092609 (2021)。

    文章广告谷歌学术搜索

  13. 所罗门,et al。平流层化学中间纬度野火烟雾。Proc。《科学。美国119年e2117325119 (2022)。

    文章中科院PubMed公共医学中心谷歌学术搜索

  14. 彼得森,d . a . et al。澳大利亚的黑色夏天pyrocumulonimbus超级爆发揭示潜力越来越极端的天价烟事件。NPJ爬。大气压。科学。438岁(2021)。

    谷歌学术搜索

  15. 墨菲,d . M。,Thomson, D. S. & Mahoney, M. J. In situ measurements of organics, meteoritic material, mercury, and other elements in aerosols at 5 to 19 kilometers.科学282年,1664 - 1669 (1998)。

    文章广告中科院PubMed谷歌学术搜索

  16. 墨菲,d . M。,Cziczo, D. J., Hudson, P. K. & Thomson, D. S. Carbonaceous material in aerosol particles in the lower stratosphere and tropopause region.j .地球物理学。Res。112年D04203 (2007)。

    文章广告谷歌学术搜索

  17. 墨菲,d . m . et al .辐射和化学的影响的大小和组成全球平流层气溶胶粒子在现有的或修改。大气压。化学。理论物理。21,8915 - 8932 (2021)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  18. dita, J。,妈,N。,Zhang, Y. & Cheng, Y. Strong impact of wildfires on the abundance and aging of black carbon in the lowermost stratosphere.Proc。《科学。美国115年E11595-E11603 (2018)。

    文章广告中科院PubMed公共医学中心谷歌学术搜索

  19. 布恩,c, D。,Bernath, P。F. & Fromm, M. D. Pyrocumulonimbus stratospheric plume injections measured by the ACE‐FTS.地球物理学。卷。47e2020GL088442 (2020)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  20. 手掌,B, B。彭,Q。,Fredrickson, C. D. & Thornton, J. A. Quantification of organic aerosol and brown carbon evolution in fresh wildfire plumes.Proc。《科学。美国117年,29469 - 29477 (2020)。

    文章广告中科院PubMed公共医学中心谷歌学术搜索

  21. Sannigrahi, P。,Sullivan, A. P., Weber, R. J. & Ingall, E. D. Characterization of water-soluble organic carbon in urban atmospheric aerosols using solid-state13C NMR光谱。环绕。科学。抛光工艺。40,666 - 672 (2006)。

    文章广告中科院PubMed谷歌学术搜索

  22. Garofalo,洛杉矶等。细有机气溶胶的排放和演化烟雾来自美国西部的森林大火。ACS地球化学空间。3,1237 - 1247 (2019)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  23. 披肩,c, d . et al . Biomass-burning-derived粒子从各种各样的燃料——第2部分:光化学老化对粒子的光学和化学性质的影响。大气压。化学。理论物理。20.,8511 - 8532 (2020)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  24. 韦森特,a . et al .排放因子和详细的化学成分从2010野火烟雾粒子的季节。大气压。环绕。71年,295 - 303 (2013)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  25. Mochida, m . et al .空间分布的含氧有机化合物(二元羧酸酸、脂肪酸、和左旋葡聚糖)海洋气溶胶在西太平洋海岸的东亚:大陆流出的有机气溶胶ACE-Asia运动。j .地球物理学。研究大气压。108年8638 (2003)。

    文章广告谷歌学术搜索

  26. 德斯穆克,d . k . et al。高载荷PM2.5气溶胶中水溶性草酸和相关化合物在印度中部东部:生物质燃烧和光化学处理的影响。空气气溶胶战。Res。19,2625 - 2644 (2019)。

    文章中科院谷歌学术搜索

  27. Haarig, m . et al。去极化和激光雷达比率在355年,532和1064 nm和微观物理学的属性在对流层和平流层加拿大野火烟雾。大气压。化学。理论物理。18,11847 - 11861 (2018)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  28. Ohneiser, k . et al .抽烟的极端澳大利亚山火中观察到平流层彭塔阿雷纳斯,智利,于2020年1月:光学厚度、激光雷达比率,和去极化率在355和532海里。大气压。化学。理论物理。20.,8003 - 8015 (2020)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  29. Ansmann, a . et al .对流层和平流层野火烟雾与激光雷达分析:质量,表面积,CCN,并输入检索。大气压。化学。理论物理。21,9779 - 9807 (2021)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  30. Zobrist B。,Marcolli C。,Pedenera, D. A. & Koop, T. Do atmospheric aerosols form glasses?大气压。化学。理论物理。8,5221 - 5244 (2008)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  31. 维尔塔宁,等。一种非晶固体生物二次有机气溶胶粒子的状态。自然467年,824 - 827 (2010)。

    文章广告中科院PubMed谷歌学术搜索

  32. 里德,j . p . et al .气压上的粘度有关有机粒子。Commun Nat。9956 (2018)。

    文章广告PubMed公共医学中心谷歌学术搜索

  33. Boomian诉et al。阳光大气气溶胶转换成玻璃固态和修改他们的环境影响。Proc。《科学。美国119年e2208121119 (2022)。

    文章谷歌学术搜索

  34. 披肩,c, D。,Lovejoy, E. R. & Ravishankara, A. R. Evidence for liquid-like and nonideal behavior of a mixture of organic aerosol components.Proc。《科学。美国105年,18687 - 18691 (2008)。

    文章广告中科院PubMed公共医学中心谷歌学术搜索

  35. Marcolli C。,Luo, B. P. & Peter, T. Mixing of the organic aerosol fractions: liquids as the thermodynamically stable phases.期刊。化学。一个108年,2216 - 2224 (2004)。

    文章中科院谷歌学术搜索

  36. Koop, T。,Bookhold, J., Shirawa, M. & Poeschl, U. Glass transition and phase state of organic compounds: dependency on molecular properties and implications for secondary organic aerosols in the atmosphere.理论物理。化学。化学。理论物理。13,19238 - 19255 (2011)。

    文章中科院PubMed谷歌学术搜索

  37. 麦克尼尔,v F。Loerting, T。,Geiger, F. M., Trout, B. L. & Molina, M. J. Hydrogen chloride-induced surface disordering on ice.Proc。《科学。美国103年,9422 - 9427 (2006)。

    文章广告中科院PubMed公共医学中心谷歌学术搜索

  38. Yu, p . et al .评估社区对流层气溶胶特性模拟的地球系统模型截面气溶胶粒子物理学的方案。j .放置模型。地球系统。7,865 - 914 (2015)。

    文章广告PubMed公共医学中心谷歌学术搜索

  39. Yu, p . et al .辐射强迫从人为和有机硫排放到平流层。地球物理学。卷。43,9361 - 9367 (2016)。

    文章广告谷歌学术搜索

  40. 所罗门,s平流层臭氧损耗:概念和历史的回顾。启“。37,275 - 316 (1999)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  41. 施,Q。,Jayne, J. T., Kolb, C. E., Worsnop, D. R. & Davidovits, P. Kinetic model for reaction of ClONO2与H2O和盐酸在硫酸和盐酸HOCl解决方案。j .地球物理学。Res。106年,24259 - 24274 (2001)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  42. 钟,r . P。,The electrical energy of dipole molecules in solution, and the solubilities of ammonia, hydrogen chloride, and hydrogen sulphide, in various solvents.j .化学。Soc。https://doi.org/10.1039/JR9310001371(1931)。

  43. 罗宾逊,g . N。,Worsnop, D. R., Jayne, J. T., Kolb, C. E. & Davidovits, P. Heterogeneous uptake of ClONO2和N2O5通过硫酸的解决方案。j .地球物理学。Res。102年,3583 - 3601 (1997)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  44. 施瓦茨,m . j . et al .澳大利亚新年pyroCb对平流层成分的影响。地球物理学。卷。47e2020GL090831 (2020)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  45. Strahan, s . e . et al。意想不到的重新分区的平流层无机氯在2020年澳大利亚的森林大火。地球物理学。卷。49e2022GL098290 (2022)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  46. Yook, S。,Thompson, D. W. J. & Solomon, S. Climate impacts and potential drivers of the unprecedented Antarctic ozone holes of 2020 and 2021.地球物理学。卷。49e2022GL098064 (2022)。

    文章广告谷歌学术搜索

  47. Damany-Pearce, l . et al .澳大利亚森林大火导致以来最大平流层变暖皮和扩展的生命周期的南极臭氧空洞。科学。代表。1212665 (2022)。

    文章广告中科院PubMed公共医学中心谷歌学术搜索

  48. Ohneiser, k . et al。意想不到的烟雾层在高北极地区冬季平流层马赛克期间2019 - 2020。大气压。化学。理论物理。21,15783 - 157808 (2021)。

    文章广告中科院谷歌学术搜索

  49. Klekociuk, a . r . et al . 2020年南极臭氧空洞的面积。j .南方。Hemisph。地球系统。科学。72年19-37 (2022)。

    文章谷歌学术搜索

  50. GrooßJ.-U。等。盐酸处理的差异在冬季极地漩涡的核心。大气压。化学。理论物理。18,8647 - 8666 (2018)。

    文章广告谷歌学术搜索

  51. 巴丁,c·G。卡通,o . B。,Jensen, E. J., Marsh, D. R. & Harvey, V. L. Numerical simulations of the three-dimensional distribution of meteoric dust in the mesosphere and upper stratosphere.j .地球物理学。Res。113年D17202 (2008)。

    文章广告谷歌学术搜索

  52. 卡通,o . B。,Turco, R. P., Westphal, D., Malone, R. & Liu, M. A multidimensional model for aerosols: description of computational analogs.j .大气压。科学。45,2123 - 2143 (1988)。

    文章广告谷歌学术搜索

  53. Rienecker, m . m . et al。全球建模和数据同化技术报告系列:geos - 5数据同化系统文档的版本5.0.1,5.1.0,5.2.027卷(国家航空和宇宙航行局戈达德太空飞行中心,2008)。

  54. Trummal,。,Lipping, L., Kaljurand, I., Koppel, I. A. & Leito, I. Acidity of strong acids in water and dimethyl sulfoxide.期刊。化学。一个120年,3663 - 3669 (2016)。

    文章中科院PubMed谷歌学术搜索

  55. Ghatee, m . H。,Ghanavati, F., Bahrami, M. & Zolghadr, A. R. Molecular dynamics simulation and experimental approach to the temperature dependent surface and bulk properties of hexanoic acid.印第安纳州,Eng。化学。Res。52,3334 - 3341 (2013)。

    文章中科院谷歌学术搜索

  56. 比赛中,n . j . et al .版本5.0 x级别2和3的数据质量和描述文档。喷气推进实验室http://mls.jpl.nasa.gov(2020)。

  57. 布恩,c, D。,Bernath, P。F., Cok, D., Jones, S. C. & Steffen, J. Version 4 retrievals for the atmospheric chemistry experiment Fourier transform spectrometer (ACE-FTS) and imagers.j . Spectrosc量化。Radiat。为我国。247年106939 (2020)。

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确认

轮和K.S.部分由NSF 1848863。位的部分经费由美国国家航空航天局授予80 nssc19k0952。P.Y.支持由中国国家自然科学基金(42175089,42175089)。支持D.M.M. NOAA基地和气候融资。CESM项目是由美国国家科学基金会和科学的办公室(BER)美国能源部。我们感激地承认夏延(高性能计算支持https://doi.org/10.5065/D6RX99HX)提供的NCAR的计算和信息系统实验室,由美国国家科学基金会赞助。

作者信息

作者和联系

作者

贡献

轮和K.S.同样co-first这项研究的作者。轮,K.S.,P.Y. and D.M.M. designed the initial work. K.S. analysed the data and refined the study design and produced the figures. S.S. drafted the initial text. K.S., D.M.M., D.K., A.R.R. and P.W. contributed substantially to the interpretation of findings and to the revisions of the manuscript.

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相互竞争的利益

作者宣称没有利益冲突。

同行评审

同行审查的信息

自然由于克莱尔Paton-Walsh和其他匿名审稿人(s)为他们的贡献的同行评审工作。

额外的信息

扩展数据

本文可供在哪里https://doi.org/10.1038/s41586 - 022 - 05683 - 0

出版商的注意施普林格自然保持中立在发表关于司法主权地图和所属机构。

扩展数据数据和表

扩展数据图1模型和观测气溶胶消光18.5公里。

气溶胶消光的时间演化(公里−1在18.5公里)显示臭氧映射和分析器套件(OMPS)观察(745海里,一个为675 nm)和模型(,b2020年)。

扩展数据图2观察和模仿2020绝对丰度从30 - 50°S在68 hPa化学物种。

灰色阴影区域显示平均24小时卫星数据的范围从卫星观测的气候学(混合比单位)在2020年之前(每日O3、盐酸和ClO MLS和月度ClONO2ACE)和灰色线显示了他们的平均水平,而黑色线条显示观测值为2020。其他颜色的线显示模型的丰度没有有机物控制运行(蓝线)和三个模型的测试用例:只包括N2O5水解气溶胶(冲棕色线),考虑到添加有机物质作为稀释系数(绿色虚线),考虑到采用HCl有机酸中粒子的溶解度(红线)。相应的异常图所示。2

扩展数据图3观察和模仿每月平均异常(a)和混合比率(b) HOCl (ACE) 30 - 50°S 68 hPa。

灰色阴影区域显示平均24小时卫星数据的范围从气候学在2020年之前,而黑色线条显示观测值为2020。其他彩色显示计算值2020行没有有机物控制运行(蓝线)和三个模型的测试用例:只包括N2O5水解气溶胶(冲棕色线),考虑到添加有机物质作为稀释系数(绿色虚线),考虑到采用HCl有机酸中粒子的溶解度(红线)。

扩展数据图4观察和模仿异常(a)和混合比例为HNO (b)3(MLS) 30 - 50°S 68 hPa。

灰色阴影区域显示平均每天24小时卫星数据的范围从气候学在2020年之前,而黑色线条显示观测值为2020。其他彩色显示计算值2020行没有有机物控制运行(蓝线)和三个模型的测试用例:只包括N2O5布朗水解气溶胶(虚线),考虑到添加有机物质作为稀释系数(冲绿线),考虑到采用HCl有机酸中粒子的溶解度(红线)。

扩展数据图5%的臭氧异常30 - 50°S重合天ACE和MLS在6 - 2020的测量。

每个卫星数据规范化了各自的气候学。请注意,有时空采样两个工具之间的差异。黑线显示美国数据,同时灰色线显示了ACE数据插值到美国电网的压力。

扩展数据图6观察和模仿垂直剖面化学物种的绝对丰度从2020年6 - 7月30 - 50°S。

灰色阴影区域显示平均24小时卫星异常的范围(数密度单位)在2020年之前(每日O3并从毫升盐酸和ClONO克洛2ACE)和灰色线显示了他们的平均水平,而黑色线条显示2020年观察到的丰度。其他彩色显示计算值2020行没有有机物控制运行(蓝线)和三个模型的测试用例:只包括N2O5布朗水解气溶胶(虚线),考虑到添加有机物质作为稀释系数(绿色虚线),考虑到采用HCl有机酸中粒子的溶解度(红线)。相应的异常图所示。3

扩展数据图7的分布计算臭氧损失在2020年9月。

百分比变化模型臭氧作为纬度和高度的函数氧化有机物的溶解度模型案例显示,相比没有有机物控制运行。

扩展数据图8的等高线地图盐酸每月平均丰度(ppbv) 68 hPa观测和模型。

模仿没有有机物控制案例显示(左列),连同MLS-measured气候平均在2005 - 2019年(左二),模拟氧化有机物的溶解性案例(右二)和美国2020(右)的测量。

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所罗门。,石头,K。Yu, P。et al。氯激活和增强的野火气溶胶引起的臭氧损耗。自然615年,259 - 264 (2023)。https://doi.org/10.1038/s41586 - 022 - 05683 - 0

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