摘要
光系统II和I (PSII, PSI)是驱动光合作用光反应的反应中心复合物;PSII执行光驱动水氧化和PSI进一步光能量收集电子。光系统令人印象深刻的效率激发了广泛的生物、人工和生物混合方法来“重新布线”光合作用，以获得更高的生物量转换效率和新的反应途径，如H2进化或CO2固定1，2．以往的方法主要集中于光系统末端电子受体的电荷提取3.．在较早的步骤中提取电子(也许是立即从光激发反应中心提取电子)将获得更大的热力学增益;然而，这被认为是不可能的，因为反应中心埋在光系统内至少4纳米4，5．在这里，我们演示了，使用体内超快瞬态吸收(TA)光谱，在早期点(光激发后几皮秒)直接从活蓝藻细胞或孤立的光系统光激发PSI和PSII中提取电子，以及外源电子介质，如2,6-二氯-1,4-苯醌(DCBQ)和甲基紫ologen。我们假设这些介质在初始光激发后氧化外周叶绿素色素，参与高度离域的电荷转移状态。我们的研究结果挑战了先前的模型，即光激发反应中心与光系统蛋白质支架绝缘，为生物技术和半人工光合作用的研究和重新布线开辟了新的途径。
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确认
我们感谢W. Vermaas(美国亚利桑那州立大学)提供了本研究中使用的无光系统突变体，感谢W. Rutherford(伦敦帝国理工学院)提供了孤立的PSII，并对该项目进行了有价值的讨论。感谢X. Chen提供多孔电极。我们感谢F. Lemaitre (École Normale Supérieure, France)和P. Rich(伦敦大学学院，英国)关于外源性苯醌和光合微生物的有益讨论。我们感谢K. Redding关于反应中心蛋白光激发态的有益讨论。C.S.和T.K.B.感谢V. Gray在项目开始时的深刻讨论。我们感谢N. Paul的博士工作，他为本研究贡献了思想。T.K.B.感谢新型和可持续光伏博士培训中心。EP/L01551X/2)和NanoDTC(批准号:EP/L015978/1)申请资助。L.T.W.感谢剑桥信托基金的财政支持。 C.S. acknowledges financial support by the Royal Commission of the Exhibition of 1851. We acknowledge financial support by the BBSRC (grant no. BB/R011923/1 to J.Z.Z.), the EPSRC (grant no. EP/M006360/1) and the Winton Program for the Physics of Sustainability as well as from the Deutsche Forschungsgemeinschaft within the framework of the Research Training Group 2341 ‘MiCon’. This project has received funding from the European Research Council under the European Union’s Horizon 2020 research and innovation programme (grant agreement nos. 758826, 764920 and 682833).
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贡献
T.K.B.和L.T.W.对这项工作做出了同样的贡献，并最初开发了超快技术用于检查蓝藻的应用。c。s。和a。r。监督光谱学，c。j。h。监督细胞工作，j。z。提出了研究问题。T.K.B.进行了TA和TCSPC实验和分析，并制备了图形。L.T.W.选择制备TA和TCSPC样品，进行光电化学、析氧、细胞毒性和显微镜实验，并进行蛋白质晶体结构分析。J.M.L.为MV准备了样品2 +研究。H.M.准备了隔离PSI。t.k.b.， l.t.w.， M.M.N, r.h.f.， e.r.， c.s.， J.Z.Z, C.J.H.和A.R.参与了手稿的讨论、分析和写作。
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贝琪，t.k.，韦，l.t.，劳伦斯，J.M.et al。光合作用在皮秒的时间尺度上重新连接。自然(2023)。https://doi.org/10.1038/s41586-023-05763-9
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